中文摘要：

针对现有商业SCR催化剂工作温度较高而导致脱硝装置与现有锅炉系统匹配度较差、催化剂易受二氧化硫和粉尘影响而中毒和堵塞等问题，通过酸处理、表面复合纳米粒子（阵列）等方法对半焦进行改性，从而控制半焦的表面性质和结构特征，制备成适合低温SCR反应的活性半焦/纳米粒子（阵列）复合催化剂，对复合催化剂进行表征并测试评价其催化性能，研究活性半焦孔隙结构与负载纳米材料的配组机制；系统研究烟气成分对复合催化剂表面性质和催化性能的影响规律，在此基础上获得活性半焦/纳米粒子（阵列）复合催化剂低温SCR脱硝机理，并建立相应的催化动力学模型。从而完善和发展低温SCR催化剂的制备工艺和相关理论体系，为工业应用奠定实验与理论基础。

结论摘要：

选择性催化还原（SCR）法是目前烟气脱硝的主要技术。然而，目前广泛使用的商业催化剂如V2O5-WO3/TiO2等存在操作温度高、活性温度窗口窄、催化剂成本高等缺点。因此，低成本、高效的低温SCR催化材料成为近年的研究热点。本项目以价格低廉的工业半焦（Semi-coke，SC）为原料，经过系列处理制得活性半焦，并此活性半焦为载体开发出了一系列新型SCR催化剂，应用原位漫反射傅里叶变换红外光谱技术（in situ DRIFTS），深入研究了活性半焦基SCR催化剂的脱硝反应机理。研究表明，活性半焦相比于半焦具有更强的氮氧化物吸附及氧化能力，有利于SCR反应的发生。再次基础上，分别采用采用浸渍法和水热法制备了系列的基于活性半焦的复合催化剂。首先，采用浸渍法，制备了V2O5/ASC催化剂，研究并获得了脱硝的最优工艺参数；并采用in situ DRIFTS研究了脱硝机理，结果表明，在V2O5/ASC表面进行的SCR反应遵循两种路径，进一步研究表明V2O5及ASC存在协同催化的作用。其次，采用水热法，制备了系列稀土氧化物/活性半焦的复合催化剂，其中，Ce-Nd/ASC复合催化剂表现出最佳的低温脱硝性能。研究表明Nd的掺杂促进了SCR反应主体由Lewis 酸位上的共价态NH3（Ce4+-NH3）向Br？nsted酸位上的质子态NH4+转变，因而具有更好的低温SCR脱硝性能。此外，采用水热法制备了MnOx/ASC催化剂，该催化剂具有良好的低温SCR性能，且低比例Ce元素的掺杂能进一步提升其催化性能。在Mn-Ce/ASC复合催化剂的SCR反应路径中，共价态NH3(a)、质子态NH4+、吸附态NO2及NO2-均参与反应，且我们认为B酸位上的质子态NH4+的数量增多与NO2-的形成对于Mn-Ce的低温SCR性能具有重要作用。以MnOx/ASC为研究对象，系统研究了水蒸气与SO2对催化剂脱硝性能的影响规律，探讨了水蒸气和SO2中毒机理。表明水蒸气对MnOx/ASC催化剂的抑制作用是暂时性的、可逆的，主要来自水蒸气与NO、NH3在催化剂表面的竞争吸附。MnOx/ASC催化剂的SO2中毒机理主要为表面MnSO4的形成以及比表面积和孔体积的降低。