中文摘要：

氮化分子筛由于高比表面积以及优良择型性，分子筛的氮化引起了人们的研究兴趣。本项目实现了多种制备方法来实现氮原子掺杂制备碱性或者酸碱性共存的固体催化剂，并考察氮掺杂后分子筛孔道结构特征以及催化反应活性。我们首次合成了酸碱双功能化SBA-15催化剂，通过固体NMR 探针分子证明了酸和碱功能基团的完好性，并进一步通过1H{27Al} TRAPDOR 双共振实验证明了酸和碱基团的空间邻近性。以Nitro-aldol 反应证实了酸碱双功能化SBA-15催化剂具有比酸或碱单一功能化的材料高得多的催化性能。 为了建立其固体催化剂酸强度与催化活性的关系，通过实验和理论计算相结合的方法，我们建立了一系列NMR探针分子酸强度标尺，同时研究了酸强度对烯烃质子化反应中吸附态，碳正离子过渡态以及产物稳定性的影响。这一系列的研究成果将可用于实际催化过程中催化剂的制备和改性。 在NMR 理论方法方面，为了能够合理的归属掺杂分子筛样品复杂的29Si NMR 信号，我们利用团簇模型准确预测了不同掺氮程度产生的各种29Si 信号的归属。同时，我们进一步采用周期性模型来预测NMR参数，得到更为准确的结果。