催化材料广泛用于国民经济的各个支柱产业,一直是备受关注的研究热点。为了获得可用于"一锅化"连串反应中的催化材料,有效精简有机物的制备工艺路线,本项目提出并拟合成一系列新型的智能催化材料。以提升催化材料的环境适应性为核心,以非均相负载催化材料为模型,构筑过渡金属化合物活性组分和组装智能聚合物基材,并通过化学键或超分子作用力等实施二者在原子分子水平上的连接,将智能响应性与催化活性整合并提升。因此,在保证高催化效率的同时,催化材料可以识别外部的物理或化学刺激,通过自身表面浸润性等的变化做出响应,从而适应不同的反应体系,分别达到在同一容器中催化连串反应和在反应结束后从体系中自分离的目的。项目的意义在于拓展了具有智能化特点的一类新型催化材料;提出了构建智能化"一锅化"连串反应催化体系的有效方法;揭示了催化与智能的整合及优化原则;为发展功能结构构筑方法,拓展材料的应用体系提供实验基础和理论依据。
stimuli-responsive;heterogeneous catalysts;multi-components catalysts;noble metal catalysts;
催化材料广泛用于国民经济的各个支柱产业,一直是备受关注的研究热点。“一锅化”连串反应能够有效精简有机物的制备工艺,但是由于反应体系复杂,对催化材料提出了更高的要求。本课题以非均相负载催化材料为模型,构筑过渡金属化合物活性组分并组装智能聚合物基材,将智能响应性与催化活性有机地整合、提升。制备得到了30余种新型拓扑结构均相钼系催化剂及10余种复合催化材料,能够适应不同的反应体系,高效催化“一锅化”连串反应。探究了不同配体、不同基材组分对催化材料催化性能的影响,掌握了不同催化活性组分与催化材料基材的负载方法,探讨了催化材料结构和物相本质对催化“一锅化”连串反应的作用机制,有效精简了有机物的制备工艺。为发展功能结构构筑方法,拓展材料的应用体系提供了实验基础和理论依据。