碳烟颗粒是柴油车尾气排放中最主要的污染物之一,开发高效的碳烟氧化催化剂是环保工作的迫切需要。本项目设计了一类新型的抗烧结纳米复合催化剂用于碳烟消除,将纳米粒度的钴基和铜基钙钛石活性组分担载于"尺寸匹配"的氧化物载体上,所制备的(La1.9K0.1CoO3)x/nmCeO2担载钴基钙钛石和(La1.7Rb0.3CuO4)x/nmCeO2担载铜基类钙钛石复合氧化物催化剂具有优异的同时消除碳烟和氮氧化物的催化性能和抗高温烧结性能,特别是(La0.9K0.1CoO3)20/nmCeO2在碳颗粒与催化剂松散接触时,Tm为354℃,与文献报道的松散接触活性最高的担载贵金属Pt催化剂相当。另一方面,本项目将钙钛石复合氧化物担载于浅色的纳米CeO2载体上,克服了碳烟颗粒与钙钛石催化剂活性组分颜色深、容易吸收红外光的缺点,利用原位红外光谱检测到碳烟催化燃烧过程中的含氧络合物(SOC)活性中间物种;同时利用原位质谱手段在非贵金属催化剂上检测到NO2的产生加速了碳烟的燃烧。这些反应机理的认识解释了钙钛石复合氧化物催化剂上碳烟催化燃烧反应的本质,为进一步设计高效柴油车尾气处理催化剂提供了科学依据。
英文主题词Catalysts; Soot particulates; Perovskite oxides; Diesel engine exhaust gases; Reaction mechanism