中文摘要：

稀土光谱学参量化理论在目前及可预见的将来仍是精确解释和预言稀土发光材料光谱性质的唯一可行的理论,但其预言能力在没有实验结果的前提下因难以确定参量值而在应用上受到很大限制.人们先后尝试用参量的唯象模型方法或直接采用第一性原理进行光谱计算来解决,仅取得了有限的成功.参量化理论(及其唯象模型)和第一性原理计算相结合是解决这一问题的关键.拟1)通过一些体系中的实验结果拟合出确定性好、可信度高的参量；2)通过测得的结构结合第一性原理结构优化,来确定掺杂引起的畸变和原子类型、电荷及离子半径失配等量的具有一般性的依赖关系；3)根据结构,以实验拟合出的晶体场等参量和第一性原理计算获得的参量相补充,改进或提出新的通过配位环境参量(如离子类型、键长键角等)来计算稀土光谱学参量的模型.研究结果预期达到有效预言光谱性能的目的,并通过对Ce3+及Eu2+等掺杂光转换材料的应用予以展示.

结论摘要：

本项目开展稀土光谱理论的第一性原理研究并运用到实际体系中，预期达到:1)通过一些体系中的实验结果拟合出确定性好、可信度高的参量；2)通过测得的结构结合第一性原理结构优化,来确定掺杂引起的畸变和原子类型、电荷及离子半径失配等量的具有一般性的依赖关系；3)根据结构,以实验拟合出的晶体场等参量和第一性原理计算获得的参量相补充,改进或提出新的通过配位环境参量(如离子类型、键长键角等)来计算稀土光谱学参量的模型.研究结果预期达到有效预言光谱性能的目的,并通过对Ce3+及Eu2+等掺杂光转换材料的应用予以展示。通过3年的研究，我们完成了项目的任务首先通过高对称体系获得了拟合确定性号、可信度高的产量；其后给出了从量子化学计算获得稀土离子的晶体场参量的一般理论方法及通过一系列氟化物体系进行了检验；然后把有关方法用于Ce3+、Eu3+、Eu2+、Yb2+等多个离子的计算，结果表明，基于杂化密度泛函和基于波函数的镶嵌团簇计算的结合，可以对Ce3+在各种晶体环境中的光谱进行很好的解释或预言，这对WLED荧光粉和闪烁体材料的研究具有重要的理论意义。除此之外，我们还和实验研究的同行合作，开展了一些有关理论方面的应用方面的研究工作。项目取得的成果以22论文发表，其中SCI收录20篇。