探索有效处理难生化降解、且难化学氧化的有毒污染物的催化氧化降解技术是一项有应用意义的研究工作。本项目将通过化学气相沉积方法(CVD)将人造金刚石修饰到合适的电极基体表面,控制制备工艺使得金刚石物种在电极表面形成高度分散、晶形均匀规则、晶粒大小达到微米级、纳米级尺度的微观结构,制备得到导电性能良好、电势窗口异常超宽、电催化性能优良的的掺硼金刚石膜电极;提出采用金刚石膜电极直接电催化氧化方法降解处理难生化难氧化的有机污染物,考察金刚石膜电极对这类污染物的催化氧化特性以及直接电氧化降解的效果;同时,深入研究金刚石膜电极表面的硼掺杂量、微观结构、晶粒尺度效应与有机污染物电化学氧化效率的相关性;采用电化学研究体系与紫外可见光谱分析联用技术,解析降解过程的动态三维光谱数据,建立适合于研究污染物在电极上的氧化反应途径、降解机理的实验技术和新方法.为金刚石膜电极应用于环保处理提供可靠的理论研究基础。
本项目建立了采用掺硼金刚石膜(BDD)电极直接电化学氧化降解难生化难氧化污染物的新方法和实验技术,系统地论证和评价了污染物在BDD电极上的直接氧化降解的可行性和高效处理的机理,为BDD电极应用于环保处理提供了可靠的理论研究基础。在研究中研制出适用于环境降解处理的BDD电极材料;重点考察了BDD电极对二十多种典型污染物的电化学氧化特性,掌握了污染物在BDD电极上发生氧化反应的可能性、氧化电位以及氧化反应途径等重要的电化学氧化数据和机理;研究揭示了芳香烃等难生化难氧化污染物能够在BDD电极上得以直接电氧化开环并彻底矿化,氧化电流效率高、速率快;实现了BDD电极的超声-电化学氧化联用技术,表明BDD电极是一种非常适合于超声-电化学氧化联用的电极材料,并提出了超声强化电化学氧化效率的新理论。在完成本项目基础上已进一步开展了在原生BDD电极表面修饰高催化性能物种,以探索研制新颖、更为高效的修饰型BDD电极。在本项目的资助下,已发表和已正式接收的论文共20篇,其中国际期刊论文12篇,SCI收录论文14篇,EI收录论文为6篇,影响因子大于2.0的论文8篇;会议论文12篇;已申请专利4项。