(1)制备发光性能稳定、颜色及强度可控的石墨烯氧化物基底材料;(2)设计合成对同型半胱氨酸具有选择识别能力的配合物作为探针分子,通过化学修饰,使探针分子对同型半胱氨酸的响应发光颜色与来自基底材料的发光颜色呈现互补色;(3)将探针分子通过共价键组装至石墨烯氧化物基底上制备出有机无机复合传感材料,调配来自基底和探针分子的发光强度,使传感材料的整体发光颜色随半同型胱氨酸浓度的升高而呈现由蓝至黄的逐渐变化,实现对同型半胱氨酸的目视比色快捷检测。本研究有望研制出以石墨烯氧化物为基底的比色卡型传感材料,为开发简便快捷检测同型半胱氨酸的产品提供依据。
metal ion;core-shell structure;comosite material;optical sensing;logic gate
随着人类活动和全球经济的快速发展,我们赖以生存的环境遭到了前所未有的破坏。工业化污染的加剧,不但导致空气质量逐年下降,而且使各种重金属污染物,包括剧毒的汞离子,铜离子,铁离子,锌离子等,通过不同的渠道进入水体中,给人类的生产、生活带来了巨大的危害。因此,各种金属离子,由其是具有高毒性的汞离子的测定对于分析化学、生物化学、医疗诊断、环境监测等研究领域均有着十分重要的意义。近年来,以荧光作为检测信号的荧光化学传感器被广泛应用于检测金属离子和生物小分子的浓度。为此,我们以有机荧光染料罗丹明、三苯胺和金属配合物发光材料为母体,制备出一系列对汞离子、铜离子、铁离子等常见金属离子具有明显光谱响应的探针类材料。其光谱响应包括在可见光下的颜色变化以及在紫外光照射下的发光颜色变化,实现了对金属离子和一些阴离子的目视比色传感。在实验中发现,不同离子的加入及加入顺序都会对探针类材料的吸收及发光光谱造成明显的变化。以此实验现象为基础,我们以不同的金属离子或氧气作为输入值,以吸收强度/发光强度作为输出值,模拟了分子水平的逻辑门,拓展了这些材料的应用。由于这些材料必须采用紫外波段的高能量发光作为激发源,因此在实际应用中,体系内存在的发色团可能会产生背景荧光干扰。为了解决这个难题,我们设计了上转换荧光作为检测信号的荧光传感器。利用高温有机溶剂法合成了六角相的β-NaYF4纳米晶,并采用二氧化硅进行包覆,然后将荧光探针分子固载到二氧化硅表面,得到了对金属离子具有传感性能的核壳型的纳米复合材料。所制得的复合材料在近红外激发下能够显示明亮的上转换绿光发射,同时对金属离子具有较好的选择性、较高的灵敏度,并且其荧光强度表现出对汞离子浓度的线性响应。这种纳米复合材料的上转换光学性质、汞离子传感性能使它们在分析化学、生物化学等领域有潜在的应用价值。该研究工作在基金的资助之下,已经按照预定计划顺利完成,发表SCI论文18篇,申请发明专利2项,培养博士5名,硕士2名。