尽管已有不少文献报道了不同地区大气新粒子生长的观测结果,但对其生长机制研究还较为匮乏。硫酸冷凝曾被认为是新粒子生长的主要过程,但多个城市的观测结果显示新粒子的生长速率是硫酸冷凝产生的生长速率的2-10倍,这也说明了除了硫酸以外还存在其它的气体冷凝在新粒子上导致其生长速率加快,也或者新粒子的生长是一个化学过程,例如在颗粒物的表面发生着化学反应使大气中的一些化学组分被颗粒物所吸收并促进了颗粒物的生长。本课题将结合野外观测、烟雾箱实验和数值模拟来研究大气新粒子的生长机制,确定影响大气颗粒物生长速率的主要过程。野外观测将对地面站点大气颗粒物进行实时在线测量,烟雾箱模拟将重点研究一些重要的大气化学组分对大气颗粒物生长速率的影响,数值模拟将结合野外观测数据和烟雾箱模拟数据来确定影响大气新粒子生长的物理化学过程,并开发适合我国大气污染状况的气溶胶动力学模型,为控制我国区域复合型污染奠定基础。
particulate matter;aerosol;particle growth;aerosol size distribution;new particle formation
本项目计划针对大气颗粒物复合污染问题,结合长三角地区外场观测、烟雾箱实验和模型模拟,开展大气新粒子的生长机制相关研究。项目执行期间,项目负责人组织课题组成员按照项目计划书开展工作,先后搭建和完善了气溶胶粒径分布谱仪(PSD)、气溶胶吸湿性/挥发性测量系统(TDMA)和气溶胶化学成分测量质谱(ACSM)等颗粒物测量手段,使用上述仪器在长三角地区开展了为期两个月的综合观测实验,并在烟雾箱中进行了颗粒物形成的实验研究,结合数值模型,初步解析了颗粒物的生长机制和在生长过程中颗粒物理化学特性和光学特性的变化。发现在上海冬季大气环境中尽管硫酸对新粒子事件的发生有着重要影响,其对新形成颗粒物的生长贡献相对较低,在大气颗粒物浓度较低时,有机组分的冷凝生长是新粒子生长的主要机制;而当大气颗粒物浓度和相对湿度较高时,除有机组分的冷凝生长外,氮氧化物和二氧化硫等无机气体向颗粒态的转化也贡献了颗粒物的快速生长。发现颗粒物生长过程中其理化特性和光学特性会发生变化。例如,外场观测和控制条件下的实验均表明老化后颗粒物的吸湿性和挥发性有着显著不同。另外,颗粒物的快速生长导致其粒径更接近可见光的波长,造成颗粒物中有机物、硫酸铵和硝酸铵质量消光系数的大幅度增加。研究工作按照项目计划书顺利开展,在学术论文发表、国内外学术交流、人才培养、成果传播等方面取得了丰硕的成果。在ES&T等期刊上共发表SCI论文8篇;围绕大气颗粒物测量申请了3项国家发明专利(其中1项已经获批);培养博士后1人、工学博士2人和工学硕士1人;多次参加国内外学术交流活动,包括担任2014国际气溶胶会议分会主持(Session Chair)和为第十一届全国气溶胶会议做“气溶胶动力学”的专题培训;通过参加“明天小小科学家”活动、接受中央电视台等新闻媒体采访和撰写相关科普文章,积极促进大气颗粒物相关科学成果的传播。