利用飞行时间质谱和光电子能谱系统以及真空紫外谐波系统,研究特殊原子和分子在飞秒强光场下高次谐波产生、电离、解离和库仑爆炸的内在过程。主要开展包括母体离子、碎片离子和光电子的平动能分布和角分布,以及不同激光偏振、不同激光能量的影响,明确内在机理;在同一实验条件下,研究高次谐波辐射的特性,寻找谐波传输与不同介质状态的关系,建立谐波和电离等之间的内在联系,获得提高谐波转换效率的最佳工作条件。同时,开展通过高次谐波的多级次相干迭加获得阿秒超短脉冲的实验和理论研究。
我们系统地研究了在强激光脉冲作用下分子的行为,包括分子取向,构型变化、电离,解离,库仑爆炸以及谐波产生。当激光强度小于分子的电离阈值时,激光电场与分子感生偶极矩作用使分子轴向沿激光电场方向发生取向,而且激光脉冲停止后,分子的这种取向还可以周期性地恢复。实验中我们发展了一种弱光偏振外差探测方法来测量分子的这种脉冲后取向,该方法可以在不破坏取向分子的前提下,直接给出分子的取向结构。同时我们实现了一系列室温分子在飞秒激光脉冲作用后取向,研究了飞秒多光束法增加分子取向程度的可能性。当激光强度大于分子的电离阈值时,分子会发生隧道电离和库仑爆炸,实验发现高价母体离子库仑爆炸产生的碎片离子相对于激光偏振方向呈现各项异性分布。利用偏振相互垂直的飞秒双光束实验,我们确定了碎片离子的这种各向异性分布来源于动力学取向(激光脉冲上升沿使分子电离前发生取向)或者几何学取向(电离几率依赖于激光电场和分子轴向的夹角)。最后测量了分子在两束飞秒激光脉冲作用下的谐波强度与激光偏振、延时的关系,探讨了分子取向、电离和高次谐波间的关系。这些研究为我们深入开展分子的飞秒激光操纵打下了很好的基础。