碳量子点- - 一种环境友好、生物安全的新型发光材料,有望在能量转换、生物医学和高灵敏度探测等领域替代剧毒的II-VI和III-V族半导体量子点。未来需要在阐明量子点发光机制的基础上通过碳量子点界面/表面光化学和光物理研究,实现相关器件和应用性能突破。本项目拟在前期研究基础上,(1)以石墨烯量子点作为结构单元,通过层层自组装技术构建类石墨化碳量子点。跟踪组装过程中量子点光物理及光化学性能变化,揭示石墨烯尺寸、层数、层间距等结构参数影响碳量子点性能的机制;(2)通过类石墨化碳量子点表面官能团的特异性选择反应和反应前后量子点光物理性能的跟踪,从分子水平明确量子点发光和光生载流子衰减与其表面和界面微结构变化的内在关系。项目的开展(1)从实证的角度阐明类石墨碳量子点的发光机制;(2)为发光位置可调高性能碳量子点的结构设计提供理论指导;(3)为新型绿色荧光标记物结构设计和应用打下理论和实验基础。
carbon dot;photoluminescence;photoluminescence mechanism;surface reaction;composite nanostructure
碳量子点- - 一种环境友好、生物安全的新型发光材料,有望在能量转换、生物医学和高灵敏度探测等领域替代剧毒的II-VI 和III-V 族半导体量子点。未来需要在阐明量子点发光机制的基础上通过碳量子点界面/表面光化学和光物理研究,实现相关器件和应用性能突破。 在本项目的研究中,项目负责人及其研究团队围绕“碳量子点的发光机制”和“碳量子点的表界面结构与复合结构构建”两个科学问题开展研究工作。(1)发展了有机小分子的硫酸碳化合成法。通过反应参数的优化,实现了发光位置分别在400、460和520nm,发光位置不随激发波长变化的高亮度类石墨碳量子点的选择性合成,结构研究表明这些量子点存在不同的官能团特征;(2)以未经表面钝化的绿色荧光类石墨碳量子点(520nm)作为模型,通过碳量子点自组装过程的研究发现,量子点的聚集伴随其紫外-可见区特征吸收峰的消失和带边吸收的出现,同时其量子产率急剧降低。发光规律也从“发光位置不随激发波长变化”向“发光位置随激发波长红移而向长波方向移动”;(3)以硅烷修饰碳量子点作为模型研究发现在此种情况下,量子点的聚集并未带来典型吸收和光谱行为的明显变化;(4)建立了碳量子点的CSi微波辅助表面钝化技术,实现了碳量子点表面的官能团选择性反应。研究发现表面钝化仅能影响碳点的发光效率而对其发光位置的影响较小。(5)开展了碳/半导体以及碳量子点/半导体金属复合结构的构建和光谱性能研究。研究发现,可通过极少量金属纳米粒子的选择性沉积实现碳量子点杂化介孔SiO2微球的荧光增强,为高亮度介孔SiO2微球的结构设计和合成提供了新的思路。 在上述工作的基础上,我们初步推测碳量子点的发光与其本征结构(表面官能团和中心的芳环结构)密切相关,组装(聚集)如层数变化则主要带来量子产率的急剧降低和光物理性能的明显变化。要实现碳量子点发光位置的红移,必须通过前驱体、合成发法和反应参数的优化来实现本征结构的如芳环大共轭结构的扩张。 在上述工作的基础上发表研究论文5篇(SCI收录的5篇),接受2篇,另有数篇论文正在制作,获得授权专利一项,培养研究生1名。