中文摘要：

本项目将使用高精度电子理论系统研究有机染料分子与二氧化钛界面的原子结构和光电性质，深入理解它们在有机染料敏化太阳能电池光电转化中所起到的作用和相应的物理机制。具体地，将在考虑范德瓦尔斯相互作用的基础上，利用超越局域密度近似/广义梯度近似的密度泛函理论、含时密度泛函理论和多体微扰理论等方法系统研究有机染料分子在二氧化钛表面上的吸附形貌及电子结构特征、空位缺陷、填隙原子、分子覆盖率和外界环境等对界面结构及性能的影响以及有机染料分子与二氧化钛界面处光吸收谱等性质。同时我们还将在研究二氧化钛表面的基础上，进一步研究维度的变化和量子尺寸效应对二氧化钛纳米线和颗粒等界面处的电子结构以及光吸收谱等性质的影响。项目力图从原子分子水平上定量地阐明太阳能电池界面处的物理化学特征，为寻找和设计具有更高性能的太阳能电池提供理论指导。

结论摘要：

本项目使用高精度电子理论系统研究有机染料分子与二氧化钛界面的原子结构和光电性质，深入理解它们在有机染料敏化太阳能电池光电转化中所起到的作用和相应的物理机制。本研究中已发表SCI 收录学术论文8篇，论文目录见附件。还有一些论文在投稿阶段。具体地，我们研究了N3分子在二氧化钛不同表面的吸附结构和电子结构性质。发现二氧化钛（001）表面为染料的吸附提供了更多的结合位点，而且染料在其上吸附能远大于在（101）晶面上的吸附能。一方面，提高了有机染料敏化太阳能电池的循环寿命，另一方面，减少了二氧化钛与电解质中氧化还原电对的接触可能性，降低了暗电流。（001）表面的吸附能更大归公于表面钛原子与羧基氧原子作用。其次，晶面对有机染料敏化太阳能电池的电动势影响不大，因为二氧化钛表面的导带底主要是由其体内钛原子提供，而并非表面原子，因而受影响较小。吸附后，N3染料结构并未受到太大破坏，而其与表面的键合作用，为电子的迁移提供了通道。同时我们也利用第一性原理的计算方法，系统地研究了钛酸锂材料中的本征缺陷的几何结构、缺陷形成能和电子结构的变化。通过以上研究，我们发现在富氧条件下，钛空位和锂的反位作为多受主缺陷比较容易形成，而在缺氧条件下，钛的填隙和钛的反位缺陷比较容易形成。而在锌掺杂的体系中，在还原环境下，锌原子比较容易呆在8a位置上，同时对锂离子的扩散产生一定的影响。而对于本征缺陷和锌掺杂的缺陷，在所计算的能隙中均没有发现局域的缺陷态。以上研究研究为设计制备高离子导通率，高导电性的钛酸锂提供了一定的理论依据。