中文摘要：

通过本项目，我们搭建了微型脉冲流动反应体系，并利用这个装置来研究甲醇转化为烯烃（MTO）反应中的烯烃生成机理。在前期研究的基础上，我们选择了通过分子筛孔道尺寸控制甲醇制烯烃过程的反应进程的研究路线，利用ZSM-22分子筛上hydrocarbon pool机理和二级反应得到抑制的特点，我们能够在没有二级反应的影响下，设计适当的反应条件，分别研究了MTO反应中的几个机理问题，并在研究中清楚阐明了两个MTO的机理问题。一是氧甲基的反应活性问题，我们利用ZSM-22的特殊孔道结构，通过脉冲和流动甲醇，研究了氧甲基的反应活性，发现在MTO反应中分子筛酸位上的甲氧基的C-H键断裂的活化能较高，很难直接相互作用生成初始烯烃。二是烯烃碳链的增长机理，借助ZSM-22上有机中间体机理和二级反应得到抑制的特殊性能，利用同位素标记为手段，直接观测到了烯烃的碳链同源链增长过程，这个过程可以得到长链烯烃。这个过程序要氧甲基的参与，而这可能是MTO反应中由初始烯烃生成有机中间体的具体步骤。此外，通过本项目的支持，制备了多种孔道材料。本项目研究结果为进一步阐明MTO过程的详细机理提供了坚实的实验基础。