多甲氧基烷烃是重要的合成中间体,其混合物也已被发现是高效燃油添加剂。这类物质的合成通常是通过二甲醚催化偶联反应进行。本课题组已发现应用介质阻挡气体放电可以高效转化二甲醚制备多甲氧基烷烃混合物。本申请课题就上述气体放电二甲醚转化易生成低聚多甲醛的缺点,提出多孔介质阻挡气体放电这一创新放电形式,以提高目的产物多甲氧基烷烃的产率。本课题就多孔介质阻挡气体放电基本过程及其在二甲醚转化中的应用展开研究,并结合数值分析,从理论和实验两方面,侧重分析研究微放电形成及相关传递机理,研究多孔介质内离子扩散、迁移对微放电的影响,以此研究微放电二甲醚转化反应途径,提高目的产物多甲氧基烷烃收率和过程效率。
二甲醚(DME)作为化学合成中间体和很有发展前景的替代燃料近年来受到广泛重视。DME可以由煤、天然气或生物质经合成气合成,比合成甲醇更具有优势。目前DME生产能力逐年增强,但DME作为替代燃料应用进展缓慢,利用DME生产下游化学品生产路线有限,迫切需要开发新的DME转化路线。本研究目的是通过对DME等离子体化学转化过程的应用基础研究,发展创新的DME转化制氢和多甲氧基烷烃(合成中间体和高效燃油添加剂)工艺。研究考察了介质阻挡气体放电与电晕放电等离子体转化二甲醚反应特点。在利用介质阻挡气体放电等离子体转化DME直接合成多甲氧基烷烃方面实现了在常温常压条件下转化DME直接合成多甲氧基烷烃,从而由此发展一替代原有的基于甲醛的复杂多步合成工艺。研究发现二甲醚等离子体具有易形成等离子体气溶胶特点,可以保护等离子体转化生成的液体含氧化合物不被进一步转化,液体选择性可达到50%以上,实现了真正意义上的等离子体气转液。研究还发现二甲醚电晕放电等离子体具有完全特殊的强放热特性,这一发现可能产生进一步重要应用,如DME等离子体转化甲烷、DME等离子体制氢等等。研究采用密度泛函计算分析了相关反应途经。