一氧化氮自由基是一种重要的细胞内信使和效应分子,在心血管系统、神经系统和免疫系统所起关键作用的发现被授予1998年诺贝尔生理医学奖。生命体内一氧化氮自由基的跟踪与检测对于深入理解生命化学过程具有重要的科学意义,然而在复杂的生物环境中,这种低浓度、短寿命自由基的高选择性和高灵敏度的直接检测是尚未解决的难题。本项目将从电子或共振能量转移的原理和机制出发,利用发光量子点的荧光特性,结合纳米化学和纳米颗粒表面的分子设计与修饰,在量子点外层组装出具有生物相容性并对一氧化氮特异敏感的分子结构,通过捕获自由基后的分子结构改变诱发量子点发光强度的变化,从而发展出结构响应的量子点荧光开关,实现对一氧化氮自由基的选择性直接捕获和高灵敏度快速检测。在此基础上,探索量子点荧光开关在细胞内对一氧化氮自由基检测分析的稳定性、可靠性和重复性。本项目的研究成果将为生物体内其它自由基或活性分子的跟踪检测与成像提供新的思路。
fluorescence switch;visual analysis;quantum dots;detection;gaseous radicals
气态一氧化氮(NO)自由基的跟踪与检测对于深入理解自然界的多种过程具有重要的科学意义,然而在复杂的自然环境中,这种低浓度、短寿命气态自由基的高选择性和高灵敏度的直接检测是尚未解决的难题。本项目从电子和共振能量转移的原理和机制出发,利用纳米材料的光学特性,结合纳米化学和纳米颗粒表面的分子设计与修饰,组装出具有对目标分析物特异敏感的分子结构,通过捕获目标分析物后的分子结构改变诱发光学性质的变化,从而发展出结构响应的光学开关,实现了对目标气态活性物种的选择性直接捕获和高灵敏度快速检测。尤其是通过目标分子在发光量子点表面进行分子设计和组装,使其能均匀紧密地排列在量子点表面,并验证了量子点荧光探针对目标气态活性物种的检测敏感性、选择性以及可靠性等。此外,利用纳米技术、表面修饰技术和电沉积技术发展出新的功能化纳米体系,合成制备了具有较强蓝色发光的氧化石墨烯,通过其与荧光量子点的组合,建立了基于荧光比色的新型可视化纳米探针,实现了对超痕量目标分子的快速分析检测。上述研究工作取得了多项具有创新性和系统性的研究成果,部分研究工作已经在高影响力的国际期刊《美国化学会志》、《德国应用化学》、《分析化学》、《物理化学C》、《材料化学》等发表论文12篇。此外,还获得授权国家发明专利3项。本项目的研究成果为生物体内其它自由基或活性分子的跟踪检测与成像提供了新思路。