钛酸锶铅(PST)铁电薄膜具有大的调谐量但介电损耗也较大,铋锌铌钛(BZNT)焦绿石薄膜具有小的介电损耗但调谐量也较小,它们都难同时满足调谐器件高调谐、低介电损耗的要求。联合使用溶胶凝胶工艺和磁控溅射工艺制备掺杂PST/BZNT异质多层复合薄膜,利用"异质多层"结构将这两种介电性能互补的材料复合起来,通过优化复合薄膜制备工艺、寻求最佳膜层结构、调整"高调谐"层与"低损耗"层的膜厚获得优异的综合介电调谐性能。分析A、B位受主掺杂模式对PST薄膜调谐性和介电损耗影响的差异以及产生差异的内在机理;研究异质多层结构对薄膜的界面效应、调谐量和介电损耗的影响规律,验证"非铁电薄膜将纳米级铁电膜隔开,可能会打破铁电畴的极化反转,显著地降低铁电薄膜损耗的设想"的确切性,揭示钙钛矿/焦绿石多层膜降低损耗的原因,寻求降低损耗的一条途径,为开发具有良好应用前景的介电调谐材料提供理论和实验依据。
Doping;Perovskite;Pyrochlore;Heterogeneous thin films;Dielectric & tunable property
介电调谐薄膜在微波器件中有着重要的应用价值。其性能要求有高调谐量、低介电损耗和高介温稳定性,然而介电损耗较高是制约介电调谐薄膜使用的主要障碍,尤其是同时达到这三方面的要求是研究者的奋斗目标。本项目将具有高调谐量的钙钛矿材料钛酸锶铅(PST)与低损耗焦绿石材料铋锌铌钛(BZNT)结合,制备异质多层复合薄膜以期获得优良综合介电调谐性能。项目中配制出PST溶胶,利用超声波处理溶胶,发现改变了溶胶的NH2基结合键,增高了晶化温度,降低了薄膜的极化、介电常数、损耗、调谐量和漏电流。超声处理8 h时,薄膜获得了最高的优质因子39.9,其调谐量为57.36%,介电损耗为0.0144,性能显著改善。制备了不同受主掺杂PST薄膜,发现都降低了薄膜介电常数、损耗和调谐量。其中2 mol % Mg掺杂的PST薄膜获得了较优异的介电性能1 MHz时,介电损耗为0.0088,优质因子为36.8,其低的介电损耗主要源于Mg受主掺杂和缺陷偶极子Mg”Ti—V‥o钉扎剩余铁电畴极化翻转的共同结果。用溶胶凝胶工艺制备了xNd(Zn1/2Ti1/2)O3-(1-x)Ba0.6Sr0.4TiO3 (xNZT-BST)薄膜。发现NZT进入到BST的晶格中形成固溶体,使薄膜的晶粒尺寸、介电常数、铁电性和调谐量减小,改善了薄膜的介电损耗和介电热稳定性。10%NZT-BST薄膜展现出最低的介电常数温度系数(3.2×10-3 /℃)和介电损耗(0.005)。其低介电损耗源于Zn”Ti—Nd? (Ba,Sr)偶极子限制了薄膜中自由载流子的传输从而降低电阻损耗以及电偶极子钉扎剩余铁电畴壁运动从而减小了铁电极化损耗。摸索了BZNT薄膜最佳的的磁控溅射沉积制备工艺,获得了2.8 ‰的低介电损耗、11.13%的调谐量。同时磁控溅射制备了Pb0.25Ba0.15Sr0.6TiO3薄膜,获得了0.00897的低介电损耗、44.38%的调谐量、49.47的高优质因子。制备了五种PST/BZNT异质多层薄膜,结果表明PST/BZNT/PST薄膜具有最好介电性能。在此基础上优化BZNT膜厚获得最高的优质因子(31.07),其损耗降低源于PST/BZNT异质界面抑制剩余极化畴的极化翻转而减小铁电损耗和BZNT薄膜有效降低漏电流即漏导损耗的共同结果,同时发现PST/BZNT异质多层薄膜有效改善薄膜介温稳定性的作用。