中文摘要：

通过非共价静电自组装方法，将Pt纳米粒子和杂多酸有序沉积在碳纳米管上，构筑杂多酸、Pt纳米粒子和碳纳米管多元三维纳米催化复合材料。在此基础上，系统研究该新型纳米复合材料对甲醇和一氧化碳的电化学氧化催化机理。通过分子光谱、表面分析技术和显微技术相结合对其组成、形貌和结构等方面进行表征。通过杂多酸、铂纳米粒子和碳纳米管之间的量关系的调节，杂多酸和聚合物的种类选择，以及铂纳米粒子大小和形貌的控制，用循环伏安法来系统评价这些因素对甲醇和一氧化碳的电化学氧化催化效率的影响，以达到最大电化学催化活性。借助交流阻抗法和旋转圆盘-环电极的线性扫描伏安法，并结合现场电化学红外反射吸收光谱来探讨这种新型材料对甲醇和一氧化碳的电催化氧化机理。本项目的研究旨在合成一种用于直接甲醇燃料电池的高催化性能的新型修饰阳极材料。对于甲醇等有机小分子在Pt等表面的氧化机理以及其分子过程等基础理论的研究具有重要意义。

结论摘要：

直接甲醇燃料电池是利用甲醇直接在电极上发生氧化反应，直接将化学能转变成电流的装置。这是一种高效绿色能源，有望在可便携电源和电动汽车的得到应用。直接甲醇燃料电池阳极催化剂中毒是阻碍DMFC的商业化的主要因素之一。杂多酸，是一类含有氧桥键的多核配位化合物，其中心金属元素具有较高的化学价态，它能促进CO的氧化，提高其抗CO中毒的能力。本项目通过超声的方法，将杂多酸修饰在碳纳米管上。然后在杂多酸存在的条件下，通过多元醇热还原法，将铂或铂合金纳米粒子负载在碳纳米管上，制备杂多酸/铂及铂合金纳米粒子/碳纳米管复合材料，通过循环伏安法，计时安培法，交流阻抗法，研究其对甲醇和CO的电催化性质。实验中发现1. 杂多酸能够吸附在碳纳米管上，这种吸附在碳纳米管上的磷钼酸其电化学行为表现为表面控制的电子转移过程。2. 杂多酸吸附在碳纳米管上以后，为铂及铂合金纳米粒子负载提供了结合点。与没有磷钼酸的情况相比，铂及铂合金纳米粒子在碳纳米管上分布更加均匀。3. 在铂及铂合金纳米粒子的形成过程中，杂多酸可以充当稳定剂和保护剂。因此，有磷钼酸存在的条件下，铂及铂合金纳米粒子粒径更小，且不会出现团聚现象。4. 磷钼酸存在的情况下，铂及铂合金/碳纳米管复合材料具有较高的电化学比表面积，对甲醇和CO的氧化表现出优异电化学催化活性和化学稳定性。