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含铀新型复合金属多相催化剂的研制及其在生物质有机物氧化重整制
  • 项目名称:含铀新型复合金属多相催化剂的研制及其在生物质有机物氧化重整制
  • 项目类别:青年科学基金项目
  • 批准号:20407006
  • 申请代码:B0703
  • 项目来源:国家自然科学基金
  • 研究期限:2005-01-01-2007-12-31
  • 项目负责人:戴维林
  • 负责人职称:教授
  • 依托单位:复旦大学
  • 批准年度:2004
中文摘要:

利用我国大量的核废料- - 贫铀为原料,采用Sol-Gel、乳化或微乳法结合模板剂组装等手段,合成出具有大比表面和特殊孔结构的纳米硅基、铝基或钛基含铀复合氧化物载体,并通过浸渍、原位合成、分子锚定等方法将镍、铜、银、钯、铂、铑等第二金属引入到上述催化剂中,依靠铀的多种氧化态形式,形成具有特殊选择氧化能力的纳米复合金属多相催化剂。同时,将上述催化剂应用到基于植物生物质的有机物- - 乙二醇、甘油、山梨醇和葡萄糖的选择氧化重整制取氢气的气固相或液相反应中,试图得到对该系列反应具有高活性、高选择性以及长寿命的新型高性能催化剂。另外,采用系列表征手段从分子水平研究影响该催化剂活性和选择性的因素,并揭示该新型催化体系的反应机理。从而既利用了贫铀废料,又可以找到一条绿色环保开发氢能的新途径。

结论摘要:

采用各种方法合成新型的含钨纳米材料,并将其应用于烯烃及醇的选择氧化反应中,通过调变各种制备和反应参数,得到了最佳制备和反应条件。结果证明,高分散的含钨纳米催化剂表现出了优异的催化性能。(1)在环戊烯选择氧化制备戊二醛的反应中,合成出多种新型的含钨纳米介孔材料催化剂,提高了活性钨组分在载体中的分散度,增强了钨组分与载体之间的相互作用,减少了活性组分的流失;同时通过开发新型的无水反应体系,进一步提高戊二醛的得率。研究了不同种类的钨源对催化剂制备及性能的影响。通过各种现代表征手段,深入研究活性钨组分的存在状态及在反应中的作用机理,进一步关联催化活性与催化剂微观结构的关系,以期对今后的工业应用提供指导。(2)在环辛二烯氧杂环化反应中,开发出一条绿色无污染的催化途径,采用绿色双氧水作为氧化剂,均相钨酸和其他多相固载型含钨材料为催化剂,得到了很好的活性和选择性,显示出广泛的应用前景。(3)在环戊烯、环戊二醇催化氧化合成戊二酸的研究中,反应控制相转移催化剂[π-C5H5NC16H33]3{PO4[WO3]4}以及新型Cs2.5H0.5PWO12/SBA-15介孔材料在此体系中具有较高的活性和稳定性。


成果综合统计
成果类型
数量
  • 期刊论文
  • 会议论文
  • 专利
  • 获奖
  • 著作
  • 31
  • 5
  • 0
  • 0
  • 3
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