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中文摘要：
本申请提出以甲烷为主的低碳烃混合气作为还原剂，在新型催化剂（如过渡金属、贵金属/USY分子筛催化剂）上选择催化还原NOx的应用基础研究，旨在用现代化学反应工程理论结合催化学、催化工程的最新知识和研究手段，设计和筛选出具有较好的抗硫、抗湿性能，高NOx转化率和N2选择性的新型催化剂体系；探明该催化体系的反应途径，明确催化反应机理。特别是通过探寻非甲烷烃与甲烷共活化反应的协同作用及研究激活该催化反应体系的辅助手段，了解反应物在催化剂表面的吸附、脱附、扩散和化学变化在内的序列关系，以期能实现该体系在相对较低温度（300℃及以下）条件下选择催化还原NOx的过程。通过对该催化体系的反应动力学参数测定，建立适宜的动力学模型，为该催化体系的实际应用提供理论依据。
结论摘要：
在以甲烷和丙烷等低碳烃为还原剂条件下，筛选得到具有较高烟气脱氮催化活性的Ni/USY、双功能催化剂过渡金属/Al2O3+H-USY和Ag/MgAl2O4等催化剂。催化剂的表征表明Ni/USY中Ni离子和USY分子筛中的B酸的协同效应有利于HC-SCR，USY分子筛上NO还原机理可能是NO先氧化成NO2，NO2在被低碳烃还原到N2的历程，NO吸附实验表明Ni的硝酸物有利于形成易于低碳烃选择催化还原NO的中间物；双功能催化剂金属/Al2O3+H-USY中金属离子同质子酸之间存在着协同作用，质子酸的加入还降低了N2O的产生率，提高了N2的选择性，分子筛上的质子酸位可能是金属离子向分子筛迁移的重要推动力，利于C3H8还原NO。CH4-SCR体系中MgO的添加提高了Ag/Al2O3在低温时的抗硫性。催化剂的反应动力学表明USY为载体的催化剂上甲烷选择性催化氮氧化物的反应级数表观为零级反应，说明这一反应过程基本与接触时间无关，甲烷、NO反应的活化能分别为102.8 kJ/mol 、176.2 kJ/mol；Ag/MgAl2O4上CH4-SCR的反应是拟一级反应。
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