中文摘要：

大面积阵列分布的纳米孔，在生物医学、信息、能源、国防建设等领域有重要应用潜力，孔径~2nm的纳米孔在测定和辨析单个核苷酸分子、判断DNA分子与蛋白质作用时位点的核苷酸排序等领域有重要应用。目前的挑战与瓶颈是难于实现大面积、一致性、可重复制造。本项目提出基于受激发射损耗(STED)技术的纳米孔制造技术，通过控制STED的激光光束品质、光敏剂的激发与去激发、光刻胶聚合反应等过程，结合反应离子束刻蚀（RIE）和单原子层沉积（ALD）技术，优化关键工艺，实现纳米孔快速、低成本、大面积、一致性、普适性、可控性制造。研究STED技术的光刻机理和RIE、ALD技术的机理；建立纳米孔制造过程中光子、离子、原子的运动、能量和时间及孔口周边的原子/分子横向迁移规律的量子模型。利用提出的纳米制造技术制造石墨烯-氮化硅复合材料纳米孔，并用于生物单分子的高灵敏检测，促进纳米孔芯片实验室、纳米孔全基因测序技术的发展。

结论摘要：

大面积一致性可控的纳米结构在科学研究、清洁能源等诸多方面具有广阔的应用，其制造方法与技术是目前纳米科技发展的最前沿技术。本项目理论与实验相结合，基于STED技术，发展一种简捷高效的纳米孔/柱阵列制造方法，并开展纳微米孔道技术在生物单分子性质监测方面的研究。 首先，基于STED技术原理，自主搭建了基于连续激光、脉冲激光的STED纳米柱/孔阵列研制系统，系统主要由光源系统、相位调制系统、光路系统、电路系统、样品平移台系统、数据采集与处理系统等部分组成。 其次，利用该套系统，开展大面积（100mm×100mm量级）阵列排布的纳米柱/孔的研制，获得了单个纳米柱直径<50nm的微纳米阵列，纳米柱直径仅为入射激光波长532nm 的1/11，突破了阿贝衍射极限定律的限制。该工作利用远场超分辨成像系统的消激发光进行无掩膜纳米研制，开创了连续激光制备纳米结构的新途径！ 再次，基于矢量衍射积分理论，建立了STED纳米结构制备系统与STED消激发光光场理论模型；将入射光的偏振态与相位调制方法结合，详细模拟了有效压缩点扩散函数的激光束空间形状特性；详细讨论了球差、彗差、象散等因素存在或同时存在时对入射圆环光束的影响。该工作为进一步利用STED消激发光进行纳米加工提供理论指导。 再次，研究了多种新型荧光染料与激光相互作用，详细分析了染料试剂的激光激发特性和消激发特性，尤其对DAP1、ATTO390等在强激发光与消激发光共同作用下所引发的非线性效应做了深入探讨，发现染料DAP1的去激发独特性质，本工作为超分辨光学成像技术提供了新的荧光染料，将拓宽超分辨成像技术的应用领域。 最后，探索了以金属或聚合物纳米柱/孔阵列结构为基底，利用化学沉积方法研制新型大面积一致性可控的纳米薄膜材料，并系统研究其电学、光学、超疏/亲水性等特性。 另外，利用所研制的纳米孔道、纳微米通道相结合的复合结构操纵并分析生物DNA分子穿越动力学特性等工作。系统研究了DNA分子及其缓冲液在脉冲外电场作用下，穿越微米通道、纳米通道的实时电流信号，总结了电流随脉冲间隔、电压大小等的变化特性，发现电流随时间的变化关系符合Hill公式。