中文摘要：

建立有效的粗粒化模型和基于ＧＰＵ加速技术的高性能计算非平衡分子动力学模拟程序，通过深入研究剪切流、介观相结构/相取向和宏观流变学特性间的关系，认识剪切流动中嵌段共聚物的熔体、溶液和三元（指嵌段共聚物与二元均聚物组成的）共混体系的相行为、相形态和流变行为，阐明剪切诱导取向和剪切诱导相变的本质和关键参数。明晰动力学不对称体系的取向相变机理、剪切诱导洋葱相的形成机理和双连续微乳的剪切诱导相转变机理。在分子水平上理解和建立外场下分子间相互作用、相行为、相形态和宏观流变学性质间的联系，为制备高性能的纳米结构材料奠定坚实的理论基础，为控制高分子体系的形态和调制高分子体系的性能提供科学依据。

结论摘要：

本项目通过建立有效的粗粒化模型和基于图形加速技术的高性能模拟程序，深入研究剪切场下嵌段共聚物在本体、溶剂和在聚合物共混体系中相行为、相形态和流变行为，认识剪切流、微观分子链构象、介观相态演化和宏观流变学特性间的关系, 取得了系列的研究成果。项目的主要研究内容和结果如下(1) 在模拟模型方面，发展结构基与热力学基杂化系统粗粒化方法，建立热力学状态点可迁移和多重性质可重现的高分子粗粒化模型。其中聚丁二烯粗粒化模型不仅在从熔体到结晶态的温度范围内均可重现真实体系的局域构象和链间结构，也可以很好重现出真实体系的热力学、力学、线性粘弹性、非线性流变性质和动力学性质。而PS粗粒化模型具有很好的温度迁移性并可重复出真实体系玻璃化转变的整体和局域动力学及其标度律和结构性质。(2)在模拟计算方法方面，建立流体动力学守恒的非平衡分子动力学模拟方法，开发了包括分子动力学和耗散粒子动力学模块的图形加速的软物质多尺度模拟软件，实现了千万个粒子的大规模模拟，并取得国家版权局计算机软件著作权。(3) 通过考察剪切条件、温度等对嵌段共聚物熔体层状相、柱状相、和双连续相的相结构、取向和流变学特性的影响，发现取向转变源于在剪切场下分子取向和构象变化，由剪切诱导的各向异性波动不稳定驱动，并受嵌段组成的动力学对称与否影响。剪切不仅提高了无序－有序转变温度，也提高了有序－有序转变温度，共存相在一定剪切速率区稳定存在，且流变性质的变化与相结构的变化一致。(4) 除剪切条件和温度外嵌段共聚物在选择性溶剂中的相行为和流变行为还依赖于嵌段共聚物组成及其浓度。对于对称型嵌段共聚物，剪切诱导的取向相变和有序相变机制类似于纯共聚物熔体，但受共聚物含量的影响大。对于非对称型嵌段共聚物，剪切可以诱导囊泡拉长成垂直取向的双层膜,也可以诱导波动不稳定驱动双层膜卷曲成柱状囊泡再拉长为垂直取向的双层膜。(5)嵌段共聚物的三元共混体系对外剪切场的流变响应及其非平衡相行为与相界面的界面性质有关。其中,溶胀层状相的剪切诱导取向转变强烈依赖溶胀程度，也即相邻双层间的相关性。低剪切速率下剪切场诱发双连续相向层状相转变；高剪切速率下层间相关减弱，涨落的层失稳或卷曲或塌陷,从而发生由微相分离到宏观分离的相变。这些结果揭示剪切诱导取向及相变的本质和关键参数,为制备大尺度纳米结构化有序的宏观材料提供指导。