中文摘要：

三维金属纳米结构涉及到工业催化、薄膜生长及自旋电子学器件等领域的应用。基于STM或AFM的单原子操纵技术是从单个原子开始构建三维金属纳米结构，并设计其性能的重要途径，其中可逆单原子纵向操纵是构建三维纳米结构的必要步骤。但目前金属表面的单原子纵向操纵技术的可靠性(可控性及操纵精度)不佳,使得在金属表面构建三维纳米结构存在困难。本项目提出利用三原子探针操纵单个原子进而构建三维金属纳米结构的新方法，用原子力机制取代实验所用的电场机制以提高纵向操纵的可靠性。主要采用第一性原理计算结合分子力学模拟，研究内容如下模拟Ag,Cu,Pt等金属(111)、(100)表面的单原子可逆纵向操纵(提取和释放),从理论上提出纵向操纵的新方法并澄清物理机制；模拟利用单原子纵向操纵技术构建上述表面的三维金属纳米结构，发展其普适方法；讨论表面缺陷、温度等因素的影响规律，分析操纵过程的抗干扰能力，为实验提供理论引导。

结论摘要：

自2012年1月至2014年12月项目顺利进行并达到了预定研究目标，现就课题总结如下完成的研究内容一，采用分子动力学模拟方法结合第一性原理计算，模拟了Al(0 0 1)、Ni(1 1 1)、Pt(1 1 0) 及 Au(1 1 0)表面的单原子纵向操纵。采用具有强大吸引力的钝探针对吸附在这些表面上的Al、Ni、Pt及Au原子进行纵向操纵，研究表面能够从金属表面的缺陷位置、或台阶位置纵向提取单个吸附原子，而反之，能够将单个原子从新释放到平整表面的吸附位，如fcc位置等。其原因在于尽管台阶位置具有较大的结合能，但是在探针的作用下，从台阶处提取吸附原子所需要的力却小于从平整位置提取原子所需要的力。利用这种吸附-释放的可逆操纵，可以实现在以上四种表面构建三维的纳米团簇结构，而且该方法可以推广到其它金属表面。此外，该方法不需要施加外加电场，因此相对精确并容易控制。二，在成功实现单原子纵向操纵的基础上，对探针-吸附原子-表面这种原子结的自旋电子输运性质进行了研究，分别计算了Ni-Ni/Ni(111)。研究发现对于Co探针-Co原子-Co(111)团簇的原子结，会出现半个电导量子，该计算结果与以往的实验结果一致。分析表明出现这一结果的原因在于Co-Co/Co(111)体系的自旋向下的电导被极大的压制，而自旋向上的部分基本不随体系变化，使得其电导刚好为半个电导电量子，分别包含自旋向下和自旋向上的分量，而不是完全自旋极化的。三，利用单原子操纵，构建Co-Co/Co(001) 及 Ni-X/Ni(001) (X =Fe, Co, Ni, Cu)原子结体系，研究了铁磁和反铁磁态导致的自旋阀效应。对于吸附原子为非磁性原子的体系Ni-Cu/Cu(001)有明显的自旋阀效应，铁磁和反铁磁态下的电导变化达到22%，而对于磁性吸附原子的原子结则没有明显的自旋阀效应。本课题的研究从理论上提出纵向操纵的新方法并澄清了物理机，并模拟了利用单原子纵向操纵技术构建上述表面的三维金属纳米结构，能够应用到多种金属表面，并研究了利用单原子操纵构建的原子结的自旋输运特性，解释了一些实验的机理，并预测了某些磁性原子结的自旋阀效应，为自下而上在单原子精度上构建纳米结构提供了理论依据。？