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形貌和尺寸可控的纳米催化材料及其反应性能研究
  • 项目名称:形貌和尺寸可控的纳米催化材料及其反应性能研究
  • 项目类别:国家杰出青年科学基金
  • 批准号:21025312
  • 申请代码:B030301
  • 项目来源:国家自然科学基金
  • 研究期限:2011-01-01-2014-12-31
  • 项目负责人:申文杰
  • 负责人职称:研究员
  • 依托单位:中国科学院大连化学物理研究所
  • 批准年度:2010
中文摘要:

针对多相催化反应活性位的调控,开展纳米催化材料的尺寸和形貌对反应性能影响规律的研究。制备了金属粒子尺寸可控的负载型催化剂,研究了纳米粒子尺寸、表面化学形态对反应活性和选择性的调控机制、金属-载体相互作用的方式和机理;利用多元醇法、溶剂热合成等技术制备了尺寸和形貌可控的过渡金属及金属氧化物催化材料,通过形貌效应实现了活性晶面的优先暴露;结合原位、动态表征技术和化学动力学剖析催化材料在反应条件下的微观结构和化学性能,建立催化材料的构效关系。将尺寸和形貌可控的催化材料用于能源和环境过程的重要反应,表现出优异的反应性能,为新型高效纳米催化剂的设计和制备提供了理论探索和实验基础。近五年来,在纳米材料和催化领域发表SCI论文70篇,其中关于纳米催化中的形貌效应的研究论文发表在Nature上。

结论摘要:

纳米催化材料的结构和催化性能的研究是当前纳米催化和材料科学领域共同的研究热点。“催化材料的形貌效应”是项目负责人近年来在纳米催化领域的重点研究内容,用上述纳米催化剂设计概念改造传统的催化剂对一系列反应表现出优良的催化性能。在此基础上将此概念拓宽至其它纳米催化剂体系,结合现代表征技术,从分子、原子层次上加深对这些催化剂体系的认识是本项目的特色。在项目执行期间,发展了一系列控制氧化物纳米材料尺寸、形貌和晶相的合成新方法。在暴露{110}和{001}晶面的γ-Fe2O3纳米棒上实现了NH3-SCR反应的高活性,利用氧化铈纳米棒表面的氧空穴稳定2-4 nm的金粒子,采用气氛电镜技术跟踪了Au/CeO2催化剂在反应气氛下的动态行为,提出了2-4 nm金粒子的微观结构以及处于表面和界面金原子的化学功能;在优先暴露{110}晶面的La2O2CO3纳米棒催化剂上实现了,负载金属纳米粒子的取向落位,所制备的Cu/La2O2CO3在一级醇氢转移脱氢反应中表现出非常高的活性和选择性。此外,通过对合成条件的精确控制,还制备了Co3O4纳米管、Co3O4立方体、TiO2空心纳米片、TiO2切角双锥、MgO纳米片、γ-Al2O3纳米棒、晶相可控的CuPd纳米粒子等催化剂,这些形貌各异的催化剂大幅提升了目标反应的催化性能,同时还利用气氛电镜等多种现代表征技术,系统地研究了催化剂的晶面结构对其催化性能的影响规律,从氧化物催化剂的形貌效应和氧化物形貌调变界面结构等角度深化了对纳米催化形貌效应的认知。


成果综合统计
成果类型
数量
  • 期刊论文
  • 会议论文
  • 专利
  • 获奖
  • 著作
  • 19
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