中文摘要：

以激光冷却原子为起点的超冷分子研究对高分辨分子光谱、超冷分子化学、分子玻色-爱因斯坦凝聚、量子信息等具有重要意义。本项目旨在平动冷却的超冷分子研究基础上，采用受激拉曼光缔合和宽带光学泵浦相结合的方案，基于光学频率梳技术实现对多光场的相干操控，有效提高超冷分子的能级布居转移率，实现相干制备密集的振转基态超冷分子。这一方案与通常的受激拉曼光缔合和光学泵浦方案相比，其相干制备的优势在于通过对光缔合激光、拉曼激光和宽带激光的相干操控，克服了在光与超冷分子作用时由于能级消相干导致的超冷分子能级布居转移率低的缺点，有效提高振转基态超冷分子的产率。在方案实施过程中，通过对超冷分子布居转移的快速有效调控，研究振转基态超冷分子的相干制备机制和布居转移过程中的相关动力学行为，为开展以振转基态超冷分子为介质的相关量子计算和量子信息存储研究提供有力的技术支持。

结论摘要：

本项目通过三年的研究工作，建立并完善了超冷分子的实验系统，解决了相干制备中选择最优化能级系统的关键科学问题，掌握了多光场频率相干锁定的关键技术，完成项目计划内容，获得了预期的研究成果。利用单色光缔合技术获得超冷铯分子，实验上利用离子飞行时间光谱技术探测了超冷基态铯分子，利用俘获损耗光谱技术探测了超冷激发态分子，并对其高分辨率光谱进行了精密测量；利用发展的高灵敏荧光调制光谱技术，获得了超高分辨的振转能级光谱信息，最高的转动能级可以分辨到J=0~8，并获得了精密的转动常数。基于光学频率梳FC1500系统，对钛宝石激光器和大功率半导体激光器不同输出频率的同步关联锁定，且激光频率独立扫描；将光学频率梳系统提供的飞秒激光光学倍频，利用光栅和相关器件使其成为实验所需可见区域和近红外区域（650nm-900nm）的宽带激光。通过受激拉曼光缔合结合宽带光学泵浦技术，相干制备了振转冷却的超冷铯分子，样品分子数约8.5×105，温度约为2.6 ±1.5μK，寿命约为300ms；通过拉曼激光频率，推导出了低振动能级的束缚能，获得了分子长程系数、平衡核间距和是能曲线；利用光学频率尺技术，首次实验上观察到铯分子光致频移现象，研究了光致频移率对超冷分子布居能态的振动、转动量子数的依赖关系。研究了各相干光场参数对相干制备超冷分子的影响机制，发现拉曼激光和光缔合激光相对于激发态振转能级红失谐2.5-5MHz时制备效率最高。此外还利用拉曼边带冷却技术对超冷原子样品的温度进行了进一步冷却，达到约1μK，样品在光场中的量子相干效应进一步增强。项目执行期间共发表SCI核心收录学术论文25篇，其中包括Appl. Phys. Lett.、Phys Rev. A (Rapid Comm.)、Opt. Lett.等SCI高区论文9篇；获国家发明专利和实用新型专利各1项；获山西省科学技术奖自然科学一等奖1项。