采用Hummers法制备了3种不同氧化程度的氧化石墨烯(GO),通过聚氨酯(PU)单体(4,4’-二异氰酸苯酯(MDI)和1,4-丁二醇(BDO))与GO的原位聚合构建了GO/PU杂化膜。利用XRD、Raman、FTIR和TEM等表征了GO的结构;探讨了GO填充量对GO/PU杂化膜的形貌和CO2、N2渗透性的影响。结果表明:3种不同氧化程度的GO均呈完全剥离状态,为半透明片状结构;随着氧化程度的增加,拉曼D峰与G峰的相对强度比分别为0.947、1.103和1.245;GO的氧化程度对GO在溶剂和杂化膜中的分散性有较大影响,氧化程度越高,分散性越好。GO/PU杂化膜的CO2、N2渗透系数及CO2/N2渗透选择因子均随GO填充量的增加先增大后减小;当中等氧化程度的GO(M-GO)与(MDI+BDO)的质量比为1.0%时,M-GO/PU杂化膜的CO2渗透系数为63.6×10-13 cm3(STP)/(cm·Pa·s),其中STP表示标准温度及压力,CO2/N2渗透选择因子可达48.5;填充适量的GO能显著提高GO/PU杂化膜的CO2渗透性及CO2/N2渗透选择性。