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双酸体系下有序介孔S02-4/Zr02-Si02材料的合成
  • ISSN号:0253-2409
  • 期刊名称:《燃料化学学报》
  • 时间:0
  • 分类:O643.3[理学—物理化学;理学—化学] TQ127.2[化学工程—无机化工]
  • 作者机构:[1]太原理工大学化学化工学院,山西太原030024, [2]太原理工大学煤科学与技术教育部重点实验室,山西太原030024
  • 相关基金:Supported by the Natural Science Foundation of China (NSFC, 50772070, 51172154), the Research Fund for the Doctoral Program of Higher Education (20121402120011 ) and the Science and technological program of Shanxi Province (20110008 )
中文摘要:

采用一锅合成法通过调变自组装过程中硫酸和盐酸的体积比,成功制备了系列介孔S02-4/ZrO2-SiO2固体酸材料(Zr/Si物质的量为1.1)。XRD、UV-VisDRS、HR-TEM等表征结果表明,所得材料均具有高度有序的二维介孔结构及四方相氧化锆的晶体结构。氮吸附和b-T-IR表征结果进一步发现,通过改变硫酸/盐酸体积比可有效调变材料比表面积、孔容、孔径及表面L酸与B酸的相对强度。与纯硅介孔分子筛SBA-15不同,此系列SO2-4/ZrO2-SiO2固体酸材料均在正戊烷的异构化反应中表现出较高的催化活性和稳定性。其原因在于,在合成过程中硫酸的加入不仅促使了酸基的形成,而且稳定了催化剂的晶体结构;盐酸的存在则保持了有序的介孔结构。由此可见,混酸合成体系有望制备出结构有序、酸性可调、催化性能优越的新型催化材料,并在众多酸催化反应中取得应用。

英文摘要:

A series of solid acid SO2-4/ZrO2-SiO2 catalysts with a fixed Zr/Si molar ratio of 1.1 were successfully synthesized in one-pot through changing the H2SOJHC1 volume ratio during the self-assembly process. X-ray diffraction (XRD), UV-visible DRS, and high resolution transmission electron microscopy (HRTEM) results demonstrate that all the resultant catalysts exhibit a highly ordered 2D hexagonal mesostructures with zirconia particles of homogenously distributed tetragonal nanocrystallites in mesoporous walls. N2 adsorption and pyridine in-situ Fourier-transformed infrared spectra (FI'-IR) further reveal that the surface area, pore volume, pore diameter and the relative strength of Lewis and Brensted acidic sites of resultant catalysts can be controlled by tuning the H2SO4/HC1 volume ratio during the synthesis. Different from pure mesoporous SBA-15 material, the mesoporous SO2-4/ZrO2-SiO2 materials prepared in this work exhibit high structural stability and catalytic activity in n-pentane isomerization, which is attributed not only to hydrochloric acid that facilitates the formation of mesoporous silica but also to sulfuric acid that helps to stabilize the structure of catalysts and produce acid sites. The methods proposed in this work provide an important approach to synthesize ordered solid acid catalysts with high stability and potential applications in various acidic-catalyzed reactions.

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期刊信息
  • 《燃料化学学报》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学院
  • 主办单位:中国化学会 中国科学院山西煤炭化学研究所
  • 主编:王建国
  • 地址:太原市桃园南路27号中国科学院山西煤炭化学研究所
  • 邮编:030001
  • 邮箱:rlhx@sxicc.ac.cn
  • 电话:0351-2025214
  • 国际标准刊号:ISSN:0253-2409
  • 国内统一刊号:ISSN:14-1140/TQ
  • 邮发代号:22-50
  • 获奖情况:
  • 获国家优秀期刊三等奖,中科院优秀期刊二等奖,华北优秀期刊奖和山西省一级期刊,《中国学术期刊(光盘版)检索与评价资料规范》优秀奖,2001年获新闻出版总署授予的“中国期刊方阵“双效...,连续十五年获山东省一级期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),波兰哥白尼索引,荷兰文摘与引文数据库,美国工程索引,美国剑桥科学文摘,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:14785