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Ce助剂对V/SiO2催化CO2氧化乙苯脱氢性能的影响
  • ISSN号:1000-6818
  • 期刊名称:物理化学学报
  • 时间:2014
  • 页码:351-358
  • 分类:O643[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]太原理工大学化学化工学院,太原030024, [2]中国科学院山西煤炭化学研究所,煤转化国家重点实验室,太原030001, [3]太原理工大学精细化工研究所,太原030024
  • 相关基金:国家自然科学基金(51172154),山西省科技攻关项目(20130313001-3),煤转化国家重点实验室开放课题基金(J12-13-603)及山话省自然科学(青年)基金(2012021006-2)资助
  • 相关项目:多级中微孔锆铝氧化物(分子筛)的合成及其性能研究
作者: 陈树伟|
中文摘要:

通过N2吸附、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、H2程序升温还原(H2-TPR)、CO2程序升温脱附(CO2-TPD)和热重分析(TGA)等多种表征手段和催化反应性能评价,研究了铈助剂的添加对V/SiO2催化CO2氧化乙苯脱氢性能的影响. 结果表明,Ce助剂不仅提高了催化剂活性组分分散性和氧化还原性能,抑制了钒物种的深度还原,而且增强了催化剂碱性和CO2吸附能力,减缓了积炭生成,从而显著提高了V-Ce/SiO2对CO2氧化乙苯脱氢反应的催化活性和稳定性. 在本实验中,V(0.8)-Ce(0.25)/SiO2催化剂表现出最佳的催化性能,苯乙烯(ST)收率可达55.6%,选择性为98.5%,反应12 h 后,催化剂活性基本不变,与惰性N2气氛比较,CO2明显促进了乙苯脱氢反应,归因于CO2能保持催化剂表面钒物种的高价态.

英文摘要:

The effect of a Ce promoter on the catalytic properties of V/SiO2 was investigated for the oxidative dehydrogenation of ethylbenzene (EB) to styrene (ST) with CO2 (CO2-ODEB). The catalysts were characterized by nitrogen adsorption, X-ray diffraction (XRD), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), H2 temperature-programmed reduction (H2-TPR), CO2 temperature-programmed desorption (CO2-TPD), and thermogravimetric analyses (TGA). It was found that incorporation of Ce into V/SiO2 increased the dispersion of active V species, enhanced the redox properties of the system, and inhibited deep V reduction of V^5+ to V^3+. The Ce promoter also improves the basicity of V/SiO2 and CO2 adsorption on the catalyst, and suppresses coke formation. The addition of a Ce promoter greatly improves the catalytic activity and stability of V/SiO2 towards CO2-ODEB. The ST yield and selectivity reach 55.6% and 98.5%, respectively, for CO2-ODEB over the most efficient catalyst, V(0.8)Ce(0.25)/SiO2, at 550 ℃, and a COJEB molar ratio of 20. Moreover, after reaction for 12 h, the V(0.8)Ce(0.25)/SiO2 still shows stable catalytic activity. The ST yield in CO2 is higher than that in an inert N2 atmosphere, showing the significant promoting effect of CO2 on EB dehydrogenation; this is because CO2 is a soft oxidant and can effectively keep/regain the high valence of V for high activity with CO2-ODEB.

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期刊信息
  • 《物理化学学报》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学技术协会
  • 主办单位:北京大学化学与分子工程学院承办
  • 主编:刘忠范
  • 地址:北京大学化学楼
  • 邮编:100871
  • 邮箱:whxb@pku.edu.cn
  • 电话:010-62751724
  • 国际标准刊号:ISSN:1000-6818
  • 国内统一刊号:ISSN:11-1892/O6
  • 邮发代号:82-163
  • 获奖情况:
  • 中文核心期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国科学引文索引(扩展库),英国科学文摘数据库,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:24781