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VB12协同Fe/Cu双金属去除二氯甲烷过程调控与机理
  • ISSN号:1000-6923
  • 期刊名称:《中国环境科学》
  • 时间:0
  • 分类:X131.2[环境科学与工程—环境科学]
  • 作者机构:[1]天津城建大学环境与市政工程学院天津市水质科学与技术重点实验室,天津300384
  • 相关基金:国家自然科学基金(51478292)
中文摘要:

针对地下水中低卤代烷烃的难修复问题,实验制备了Fe/Cu双金属功能性颗粒,研究其对以二氯甲烷为典型污染物的还原去除效能及强化控制方法.结果表明:维生素B12可有效提升Fe/Cu双金属还原能力,其中Fe/Cu-B12系统对二氯甲烷降解的准一级速率常数(0.444h-1)远大于Fe/Cu体系(0.018h-1)或Fe-B12体系(0.03h-1),证明Cu和B12协同环境可提升零价铁供电子能力.进一步针对Fe/Cu-B12体系开展了过程控制研究,提炼出Cu负载率5%以及pH9.5的弱碱性条件最有利于促成催化还原脱氯反应,并通过还原产物表征结合动力学响应变化对Cu和B12可能的催化协同机理进行了探讨,推测B12先作为活泼电子受体在Cu0表面将目标有机物脱氯形成中间体物质,而后迅速分解生成B12和加氢还原的卤代物,整个催化过程是在Fe(电子供体)、Cu和B12三者的协同作用下完成的.

英文摘要:

Functionalized Fe/Cu bimetallic nanoparticles were prepared in this work for remediation of recalcitrantlow-halogenated alkanes, for which the reducing capacity and process-enhancement control were investigated dealingwith dichloromethane (DCM) as representative contaminant. Results show that vitamin B12 significantly promoted theperformance of Fe/Cu bimetal, since rate constant of DCM-reduction for Fe/Cu-B12system (0.444h-1) exhibited muchhigher than that of Fe/Cu system (0.018h-1) or Fe-B12system (0.03h-1), implying the synergistic effect of Cu and B12onelectron-donating ability of zero-valent iron. Experiments were further conducted for process control, and results showedthat 5% surface Cu-coverage and pH 9.5benefits better the catalytic reduction of DCM. Possible mechanism on catalyticperformance of Fe/Cu-B12 system was discussed referring to analysis on intermediate product as well as reduction kinetics.We speculated that the intermediate was prepared by dechlorination of target organic with B12as an active electronacceptor on surface of Cu0, and then quickly decomposed to B12 and hydrogenated halide, the catalytic process wascompleted under synergistic effects of Fe (electron donor), Cu and B12.

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期刊信息
  • 《中国环境科学》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科协
  • 主办单位:中国环境科学学会
  • 主编:王文兴
  • 地址:北京市海淀区红联南村54号
  • 邮编:100082
  • 邮箱:zghjkx1981@126.com
  • 电话:010-62215145
  • 国际标准刊号:ISSN:1000-6923
  • 国内统一刊号:ISSN:11-2201/X
  • 邮发代号:2-572
  • 获奖情况:
  • 国家期刊提名奖,国家“双效”期刊,第三届中国科协优秀科技期刊一等奖
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),英国农业与生物科学研究中心文摘,波兰哥白尼索引,荷兰文摘与引文数据库,美国工程索引,美国剑桥科学文摘,英国科学文摘数据库,英国动物学记录,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:47702