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常压微等离子体阳极与离子溶液界面的电荷转移反应
  • ISSN号:1000-6818
  • 期刊名称:《物理化学学报》
  • 时间:0
  • 分类:O646.9[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]清华大学核能与新能源技术研究院,北京100084, [2]清华大学放射性废物处理北京市重点实验室,北京100084
  • 相关基金:国家自然科学基金(21390413,21405090,91426302),长江学者和创新团队发展计划(IRT13026),清华大学自主科研计划(2014222063)项目
中文摘要:

常压微等离子体电极是一种有望取代常用贵金属电极用于电化学反应的气体电极。然而目前关于微等离子体阳极与离子溶液界面反应的研究及其用于金属电沉积的报道还较少。本文使用常压微等离子体作为阳极,通过紫外-可见吸收光谱监测阳极电解液中亚铁氰化钾被氧化生成的铁氰化钾的含量,发现铁氰化钾的含量随放电时间的延长而增加,并且其增加的速率与放电电流成比例。在放电结束后,随着放置时间的延长铁氰化钾的含量继续升高,其升高的速率与放电时间的长短有关。放电结束后铁氰化钾含量的增加速率远小于放电时的增加速率。实验结果表明微等离子体电极可以作为气体阳极在等离子体和液体界面进行电荷传输,并引发电化学反应,同时在放电的过程中产生了氧化活性物质。在饱和硫酸铜溶液中,使用微等离子体阳极可以在不锈钢阴极上进行铜的电沉积,电流效率达到90%。

英文摘要:

Atmospheric-pressure microplasma is an attractive gaseous electrode, and may replace the commonly used rare metal electrodes for electrochemical reactions. The reactions at the plasma anode-liquid interface have not been wel investigated, and application of plasma anodes to electrodeposition is stil rare. In this communication, by choosing the oxidation of ferrocyanide to ferricyanide as a model reaction, we careful y investigated the charge-transfer reaction at the interface between a plasma anode and an ionic solution. The results showed that ferrocyanide was progressively oxidated to ferricyanide over time, and the rate of oxidation was proportional to the discharge current. We also found that after the discharge the oxidation percent of ferrocyanide stil increased approximately linearly with storage time, and the increasing rate was dependent on the discharge time. The rate of oxidation after discharge was much lower than that caused by discharge. These results demonstrate that atmospheric-pressure microplasma could act as a gaseous anode for transferring positive charges at the plasma-liquid interface and inducing electrochemical reactions in solution. During discharge, oxidative active species were also produced. We also successful y electrodeposited copper on stainless steel with the assistance of a microplasma anode in CuSO4 saturated solution, and the current efficiency was about 90%.

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期刊信息
  • 《物理化学学报》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学技术协会
  • 主办单位:北京大学化学与分子工程学院承办
  • 主编:刘忠范
  • 地址:北京大学化学楼
  • 邮编:100871
  • 邮箱:whxb@pku.edu.cn
  • 电话:010-62751724
  • 国际标准刊号:ISSN:1000-6818
  • 国内统一刊号:ISSN:11-1892/O6
  • 邮发代号:82-163
  • 获奖情况:
  • 中文核心期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国科学引文索引(扩展库),英国科学文摘数据库,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:24781