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不同方法制备的CeO2载体对CuO/CeO2催化剂水煤气变换活性和稳定性的影响
  • ISSN号:1000-6818
  • 期刊名称:《物理化学学报》
  • 时间:0
  • 分类:O643[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]福州大学化肥催化剂国家工程研究中心,福州350002
  • 相关基金:国家自然科学基金(20771025)及福建省自然科学基金(2007J0221)资助项目
中文摘要:

分别采用沉淀法(A),水热法(B)和柠檬酸溶胶-凝胶法(C)制备了三种CeO2材料,并以其为载体采用沉积-沉淀法制备了CuO/CeO2催化剂.运用N2物理吸附、粉末X射线衍射(PXRD)、原位粉末X射线衍射(insituPXRD)、氢气-程序升温还原(H2-TPR)和循环伏安法(CV)等技术对其进行了表征,考察了不同方法制备的CeO2载体对CuO/CeO2水煤气变换(WGS)催化剂的结构、氧化-还原性能、催化活性和稳定性的影响.结果表明,它们的催化活性和稳定性顺序都是CuO/CeO2-A〉CuO/CeO2-B〉CuO/CeO2-C.联系表征结果,CuO/CeO2催化剂的活性与催化剂中CuO的颗粒度、CuO的微观应力和中等大小且与二氧化铈相互作用的CuO的数量等有关,而这些因素很大程度上受CeO2载体本身的热稳定性的影响.根据CV中扫描次数的增加,Cu2+圮Cu0氧化还原峰面积减小,推断CuO/CeO2催化剂在一定条件下氧化还原是不可逆的,这可能是其在反应气氛下经受温度循环之后活性降低的原因.

英文摘要:

Three CeO2 materials were prepared with precipitation (A), hydrothermal route (B) and citrate sol-gel (C) methods, and then used as the support of CuO/CeO2 catalysts, which were prepared by a deposition-precipitation method and examined with respect to their catalytic activities for the water-gas shift (WGS) reaction. The effect of the CeO2 support prepared with different methods on the structural properties, redox properties, catalytic activities and stabilities of the CuO/CeO2 catalysts for the WGS reaction was studied in detail using N2 physics adsorption (Brunauer- Emmett-Teller, BET), powder X-ray diffraction (PXRD), in situ PXRD, H2-temperature programmed reduction (H2-TPR) and cyclic voltammetry (CV). Results indicate that both the catalytic activities and stabilities of the as-synthesized CuO/CeO2 catalysts are CuO/CeO2-A〉CuO/CeO2-B〉CuO/CeO2-C. Characterization results show that catalytic activities of the CuO/CeO2 catalysts are closely related to the crystal size of CuO particles, the microstrain value for CuO, and the amount of moderate size copper oxides (crystalline) that interacted with ceria. These factors depend greatly on the thermal stabilities of the CeO2 supports. CV results suggest that the peak area of Cu2+←→Cu0 redox reaction decreased from the first to the second cycle, indicating that the electrode reaction is irreversible and this might be a reason for the observed deactivation of CuO/CeO2 catalysts after the temperature cycle.

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期刊信息
  • 《物理化学学报》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学技术协会
  • 主办单位:北京大学化学与分子工程学院承办
  • 主编:刘忠范
  • 地址:北京大学化学楼
  • 邮编:100871
  • 邮箱:whxb@pku.edu.cn
  • 电话:010-62751724
  • 国际标准刊号:ISSN:1000-6818
  • 国内统一刊号:ISSN:11-1892/O6
  • 邮发代号:82-163
  • 获奖情况:
  • 中文核心期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国科学引文索引(扩展库),英国科学文摘数据库,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:24781