氢源问题限制了质子交换膜燃料电池系统的发展和广泛应用,高性能水煤气变换反应催化剂的研发是解决氢源问题的重要环节。本项目对系列Au/Fe2O3 、Au/CeO2、Au/m-ZrO2、 Cu/CeO2和Cu/m-ZrO2低温水煤气变换催化剂的制备、催化活性和稳定性进行了系统的研究,确定了各系列催化剂的最佳制备参数。在对各系列催化剂特性研究的基础上,开展了催化剂改性研究,发现适量稀土氧化物(La2O3,Y2O3等)的添加可以明显提高Au/CeO2 和Cu/CeO2系列催化剂的活性和稳定性;而适量ZrO2的添加可以改善Au/Fe2O3系列催化剂的性能;适量Nb2O5的添加则可以大大提高Au/m-ZrO2和Cu/m-ZrO2系列催化剂的低温活性。对改性后的催化剂表征发现,助剂主要通过增大催化剂比表面积和孔容积、改善活性组分(Au或Cu)分散度、增强活性组分(Au或Cu)同载体间的相互作用,来实现对催化剂性能的提高。研究首次发现,Au/m-ZrO2表面F色心与金纳米颗粒间存在电荷转移, F色心参与水的解离,它与金颗粒同属Au/m-ZrO2催化剂低温水煤气变换反应的活性中心。
英文主题词Water-gas Shift;Gold;Copper;Support