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CeO2纳米层对多层载体x-CeO2/3DOMAl2O3负载纳米Au催化剂催化柴油炭烟燃烧活性的影响
  • ISSN号:0253-9837
  • 期刊名称:《催化学报》
  • 时间:0
  • 分类:TQ426.96[化学工程]
  • 作者机构:[1]中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室,北京102249, [2]沈阳师范大学能源与环境催化研究所,辽宁沈阳110034
  • 相关基金:国家高技术研究发展计划(863计划,2015AA034603);国家自然科学基金(21477146,21673142,21303263);北京市科技新星计划(Z141109001814072);高等学校博士学科点专项科研基金(20130007120011);中国石油大学(北京)科学基金(YJRC-2013-13;2462013BJRC003).
中文摘要:

与汽油车相比,柴油车具有CO2排放低、寿命长和经济性好等优点,所以近年来受到广泛关注并被大量使用.但是,柴油车在使用过程中会产生大量炭烟颗粒物(PM),对大气环境和人类健康造成很大威胁.因此,开展这方面的基础研究具有重要的科学意义及环境保护意义.催化柴油炭烟燃烧反应是一个气-固-固多相深度氧化反应,由于PM的粒径远大于传统催化剂,导致PM不能进入催化剂孔道内部,造成催化剂活性比表面积利用率较低.设计并制备大孔径的三维有序大孔结构(3DOM)的催化剂,能够减小反应扩散阻力,增加催化剂与炭烟颗粒物的有效接触,加快反应进行.另外,可以通过在3DOM氧化物表面担载其它活性组分,提高催化剂的氧化还原性能,进而提高其活性.CeO2有很好的储放氧性能,在柴油车尾气净化催化剂中较为常见,但是单一的CeO2热稳定性较差,高温下容易烧结,使得比表面积减小,并且失去储氧能力,造成催化剂失活.文献中较常见的解决办法是在CeO2中掺杂其它阳离子,如Zr4+,Pr3+,Al3+,La3+及Y3+等离子,以提高CeO2的抗高温烧结能力.此外,研究报道的催化剂对催化柴油炭烟颗粒物燃烧的峰值温度已经远低于炭烟颗粒物的自燃温度,但是对颗粒物的起燃温度仍普遍较高.我们前期研究结果表明,担载纳米Au颗粒催化剂能够显著降低炭烟燃烧的起燃温度.

英文摘要:

A series of catalysts consisting of three‐dimensionally ordered macroporous(3DOM)x‐CeO2/Al2O3‐supported Au nanoparticles(x=2,10,20,and40wt%)were successfully synthesized using a reduction‐deposition method.These catalysts were characterized using scanning electron microscopy,the Brunauer‐Emmett‐Teller method,X‐ray diffraction,transmission electron microscopy,ultraviolet‐visible spectroscopy,and temperature‐programmed reduction by H2.Au nanoparticles of mean particle size5nm were well dispersed and supported on the inner walls of uniform macropores.The3DOM structure improved the contact efficiency between soot and the catalyst.An Al‐Ce‐O solid solution was formed in the multilayer support,i.e.,x‐CeO2/Al2O3,by the incorporation of Al3+ions into the CeO2lattice,which resulted in the creation of extrinsic oxygen vacancies.Strong interactions between the metal(Au)and the support(Ce)increased the amount of active oxygen species,and this promoted soot oxidation.The catalytic performance in soot combustion was evaluated using a temperature‐programmed oxidation technique.The presence of CeO2nanolayers in the3DOM Au/x‐CeO2/Al2O3catalysts clearly improved the catalytic activities in soot oxidation.Among the prepared catalysts,3DOM Au/20%CeO2/Al2O3showed high catalytic activity and stability in diesel soot oxidation.

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期刊信息
  • 《催化学报》
  • 北大核心期刊(2011版)
  • 主管单位:中国科学院
  • 主办单位:中国化学会 中国科学院大连化学物理研究所
  • 主编:李灿 张涛
  • 地址:大连市沙河口区中山路457号
  • 邮编:116023
  • 邮箱:chxb@dicp.ac.cn
  • 电话:0411-84379240
  • 国际标准刊号:ISSN:0253-9837
  • 国内统一刊号:ISSN:21-1195/O6
  • 邮发代号:8-93
  • 获奖情况:
  • 第三届国家期刊奖提名奖,中国科协精品科技期刊示范项目
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国工程索引,美国剑桥科学文摘,美国科学引文索引(扩展库),日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:19199