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ZSM-5/MOR共生分子筛的合成机理Ⅱ——合成中的相变过程
  • ISSN号:0454-5648
  • 期刊名称:《硅酸盐学报》
  • 时间:0
  • 分类:TQ424[化学工程]
  • 作者机构:[1]中国石化上海石油化工研究院,上海201208
  • 相关基金:国家“973”计划(2003CB615804); 国家自然科学基金石化联合重点基金(20736011); 国家科技支撑计划(2008BAF-33B05)资助项目
中文摘要:

以相变理论为基础,通过估算溶液表面能、X射线衍射物相分析、扫描电子显微镜形貌观察和能谱分析,研究了合成ZSM-5/丝光沸石(mordenite,MOR)共生分子筛溶液的变化特点、晶体的生长过程。结果证明:ZSM-5分子筛和MOR物相间的相变过程中存在自由能驱动力、相界面、位相关系、惯习面和应变能等明显的固相转变特征。结合液-固、液-液和固-液3种相变机理,建立了ZSM-5/MOR共生分子筛的合成机理为:合成溶液先出现固-液分相,形成富硅相和富铝相,在富硅相中生成ZSM-5,在富铝相中生成MOR;由于ZSM-5分子筛的表面能比MOR大,体系处于亚稳相,在成核生长后期,ZSM-5分子筛通过固态相变过程,逐渐转变为MOR,达到相态平衡。通过实验验证了ZSM-5/MOR共生分子筛合成中3种相变过程的存在及ZSM-5/MOR共生分子筛的生长机理。

英文摘要:

On the basis of phase transition theory,the characteristics of synthetic ZSM-5/mordenite(MOR) sieves solution,the growth progress of molecular sieves crystals were investigated by estimating solution surface energy,X-ray diffraction,scanning electron microscope and energy spectroscopy analyses.The results show that obvious solid phase transition exists between ZSM-5 and MOR molecular sieves,which are characterized by formation free energy,phase interface,phase relationship,habit plane and strain energy.Together with liquid-solid,solid-solid,and solid-liquid phase transition mechanism,the synthetic mechanism of ZSM-5/MOR can be explained as:the phase separation of solution appears on the first stage;as a result,the solution is separated into silicon-rich phase to produce ZSM-5 and aluminum-rich phase to produce MOR.However,the phases are metastable because the surface energy of ZSM-5 sieves is larger than that of MOR.Thus,on the late stage of nucleation,ZSM-5 sieves transit to MOR gradually until intergrowth phase balance reaches.The above-mentioned explanation is also further proved by our experiments.

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期刊信息
  • 《硅酸盐学报》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学技术协会
  • 主办单位:中国硅酸盐学会
  • 主编:南策文
  • 地址:北京海淀区三里河路11号
  • 邮编:100831
  • 邮箱:jccsoc@sina.com
  • 电话:010-57811253 57811254
  • 国际标准刊号:ISSN:0454-5648
  • 国内统一刊号:ISSN:11-2310/TQ
  • 邮发代号:2-695
  • 获奖情况:
  • EI Compendex、CA、SA、PI收录期刊,全国核心期刊,中国期刊方阵“双效”期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国工程索引,美国剑桥科学文摘,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:27713