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Au/N-Ti-HMS的制备及其催化丙烯直接环氧化反应的研究
  • ISSN号:1001-3555
  • 期刊名称:《分子催化》
  • 时间:0
  • 分类:O543.32[理学—物理]
  • 作者机构:[1]中国科学院成都有机化学有限公司,四川成都610041, [2]中国科学院研究生院,北京100039, [3]内江师范学院化学化工学院,四川内江641000
  • 相关基金:国家自然科学基金(20703039); 中国科学院“西部之光”人才培养计划联合学者
中文摘要:

以十二胺为模板剂合成了一系列不同Ti含量的介孔分子筛Ti-HMS,并通过高温氨处理对其进行高温改性,在分子筛表面和骨架中引入碱性N原子.分别以改性前后的Ti-HMS为载体使用沉积沉淀法制得纳米金催化剂,并考察氢气、氧气共存条件下催化丙烯气相直接环氧化的催化性能.通过氮气等温吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外(FT-IR)光谱、紫外-可见漫反射(DR UV-Vis)光谱、电感耦合等离子体原子发射光谱法(ICP-AES)及高倍透射电镜(HRTEM)对载体及纳米金催化剂进行了表征.结果表明:合成的Ti-HMS分子筛试样具有典型的六方介孔特征,Ti以骨架四配位状态存在.以850℃高温氮化改性Ti-HMS为载体制备的纳米金催化剂,在常压、100℃条件下,催化丙烯环氧化,反应30 min后,丙烯的转化率达6.28%,环氧丙烷的选择性为83.10%;反应270 min后丙烯的转化率降至4.74%,环氧丙烷的选择性为82.49%.经高温改性处理后,催化剂的活性及稳定性都得到了大幅度提高.

英文摘要:

Titanium-containing hexagonal mesoporous silicas(Ti-HMS) with different Ti contents have been prepared using dodecyla mine as template.Nitrogen-incorporated Ti-HMS molecular sieves were prepared by NH3 at high temperature.Au catalyst supported on Ti-HMS and Nitrogen-incorporated Ti-HMS were obtained by a deposition-precioitation method.The catalytic performance was evaluated by the direct gas phase epoxidation of propylene using hydrogen and oxygen.The samples were characterized by nitrogen isothermal adsorption-desorption,XRD,FT-IR,DR UV-Vis,ICP-AES and HRTEM.The results showed that Ti-HMS molecular sieves were hexagonal mesoporous in structure.Titanium species existed in tetra-coordinated state.Superior performance was obtained with the Au catalyst supported on Ti-HMS was modified by NH3 at 850 ℃.6.28% of propylene conversion,and 83.10% of PO selectivity can be obtained at 373 K in the initial 30 min of time-on-stream.The propylene conversion and PO selectivity were 4.74 and 82.49% after running 270 min.The performance of the Au catalyst for propylene epoxidation was improved by N-modified of the Ti-HMS supports.

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期刊信息
  • 《分子催化》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学院
  • 主办单位:中国化学会 中国科学院兰州化学物理研究所
  • 主编:李树本
  • 地址:兰州市天水路18号
  • 邮编:730000
  • 邮箱:fzch@licp.cas.cn
  • 电话:0931-4968226
  • 国际标准刊号:ISSN:1001-3555
  • 国内统一刊号:ISSN:62-1039/O6
  • 邮发代号:54-69
  • 获奖情况:
  • 1992年获中国科学院优秀期刊三等奖,1992年获甘肃省第二届优秀科技期刊荣誉称号
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国工程索引,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),中国北大核心期刊(2000版)
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