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乙二醇促进制备高分散的Co/SiO_2催化剂及其催化乳酸乙酯转化为1,2-丙二醇的气相加氢活性(英文)
  • ISSN号:1000-6818
  • 期刊名称:《物理化学学报》
  • 时间:0
  • 分类:O643[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:中国科学院可再生能源重点实验室,中国科学院广州能源研究所,广州510640
  • 相关基金:国家高技术研究发展计划项H(863)(2012AAl01806)及国家自然科学基金(21306195,51276183)资助
中文摘要:

研究了利用乙二醇共浸渍方法制备高分散的二氧化硅负载钴催化剂,该催化剂有效地提高了乳酸乙酯的气相加氢反应活性。系统地考察了钴金属负载量、乙二醇与硝酸钴摩尔比、醇种类和焙烧温度等制备参数对四氧化三钴纳米粒子物性的影响。乙二醇与硝酸钴摩尔比和醇种类对二氧化硅负载的四氧化三钴纳米粒子大小有显著影响。与常规的浸渍方法相比较,共浸渍过程中的乙二醇增强了二价钴粒子和载体二氧化硅之间的相互作用力,从而引起金属钴分散度的提高以及四氧化三钴纳米粒子粒径从16 nm降到5 nm以下;金属钴的高分散与无定型硅酸钴的形成密切相关;同时显著地提高了乳酸乙酯的加氢活性,在反应条件下(2.5MPa、160°C和10%(w,质量分数)Co/SiO_2)乳酸乙酯的转化率从69.5%提高到98.6%,1,2-丙二醇的选择性达到98.0%。利用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、N_2吸脱附实验、H_2程序升温还原(H_2-TPR)等表征手段对共浸渍制备的Co/SiO_2催化剂结构和形貌进行了表征分析。

英文摘要:

Highly dispersed Co catalysts supported on SiO_2 were prepared in the presence of ethylene glycol(EG) by co-impregnation and tested in the vapor-phase hydrogenolysis of ethyl lactate to 1,2-propanediol.The synthesis parameters of Co metal loading,ratio of EG to cobalt nitrate,type of alcohol and calcination temperature,which influenced the physical properties of the Co_3O_4 nanoparticles,were investigated through the use of X-ray diffraction(XRD).It revealed that the ratio of EG to cobalt nitrate and the type of alcohol significantly affected the particle size of Co_3O_4 supported on SiO_2.During co-impregnation with EG,the interaction between Co~(2+) and the SiO_2 support was strongly enhanced,resulting in the high dispersion of cobalt species and the decrease of Co3O4 particle size from 16 nm to below 5 nm;the significantly enhanced cobalt dispersion was associated with the formation of amorphous cobalt silicate.Meanwhile the conversion of ethyl lactate was greatly improved to 98.6% from 69.5%,with 98.0% selectivity of 1,2-propanediol over 10%(w,mass fraction)Co/SiO_2 catalysts under the given reaction conditions(2.5 MPa and 160 °C).The obtained catalysts were characterized by X-ray diffraction(XRD),transmission electron microscopy(TEM),X-ray photoelectron spectroscopy(XPS),N_2 adsorption-desorption measurements,and H_2 temperature-programmed reduction(H_2-TPR) methods.

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期刊信息
  • 《物理化学学报》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学技术协会
  • 主办单位:北京大学化学与分子工程学院承办
  • 主编:刘忠范
  • 地址:北京大学化学楼
  • 邮编:100871
  • 邮箱:whxb@pku.edu.cn
  • 电话:010-62751724
  • 国际标准刊号:ISSN:1000-6818
  • 国内统一刊号:ISSN:11-1892/O6
  • 邮发代号:82-163
  • 获奖情况:
  • 中文核心期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国科学引文索引(扩展库),英国科学文摘数据库,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
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