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含氟咪唑盐离子液体催化甘油与甲醇醚化反应
  • ISSN号:1003-9384
  • 期刊名称:精细石油化工
  • 时间:2013.7.7
  • 页码:55-58
  • 分类:TQ246.3[化学工程—有机化工]
  • 作者机构:[1]河北工业大学绿色化工与高效节能河北省重点实验室,天津300130
  • 相关基金:国家自然科学基金项目(21076059); 天津市自然科学基金项目(12JCYBJC12800); 河北省应用基础研究计划重点基础研究项目(12965642D)资助
  • 相关项目:基于甘油氢解和CO2醇解反应过程集成的碳酸丙烯酯新绿色合成反应研究
中文摘要:

以Cu-Fe/ZrO2为催化剂、乙腈为溶剂,进行苯胺与CO2合成二苯基脲(DPU)反应,考察了反应条件对该反应的影响和催化剂的重复使用性能,推测了Cu-Fe/ZrO2对该反应的催化作用机理。结果表明,苯胺与CO2合成DPU反应的适宜条件为催化剂与苯胺质量比0.10、乙腈/苯胺体积比1.0、反应温度160℃、CO2初始压力1MPa、反应时间7h;在此条件下,苯胺转化率、DPU产率及其选择性分别为5.5%、5.3%和96.9%。Cu-Fe/ZrO2催化剂表面存在3类活性中心,即Cu-Fe金属位M、Lewis酸位Zrn+和Lewis碱位Zr-O-,在它们的协同作用下实现了苯胺与CO2合成DPU的反应。催化剂重复使用4次后失活,活性组分Cu的流失是其失活的主要原因。

英文摘要:

The synthesis of diphenyl urea(DPU)was carried out with Cu-Fe/ZrO2 as heterogenous catalyst,starting from aniline and CO2 with acetonitrile as solvent.The effects of reaction conditions and the reusability of Cu-Fe/ZrO2 catalyst in the reaction of aniline and CO2 to DPU were investigated.Then the catalytic mechanism of Cu-Fe/ZrO2 in the reaction was proposed.The results showed that the suitable reaction conditions were as follows,catalyst to aniline mass ratio of0.10,acetonitrile to aniline volume ratio of 1.0,reaction temperature of 160℃,CO2 initial pressure of1 MPa and reaction time of 7h,under which the conversion of aniline,the yield and selectivity of DPU were 5.5%,5.3%and 96.9%,respectively.There existed three kinds of active sites on the surface of CuFe/ZrO2 catalyst,which were the metal site M,Lewis acid site Zrn+and Lewis basic site Zr-O-.The cooperative catalysis of the three active sites favored the process of DPU synthesis.Cu-Fe/ZrO2 was deactivated after reused in DPU synthesis for 4cycles due to the loss of Cu active species.

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期刊信息
  • 《精细石油化工》
  • 北大核心期刊(2011版)
  • 主管单位:中国石化天津石油化工公司
  • 主办单位:中国石化天津石油化工公司
  • 主编:王立新
  • 地址:天津大港区天津石化公司内
  • 邮编:300271
  • 邮箱:jxsyhg@tpcc.com.cn
  • 电话:022-63804996
  • 国际标准刊号:ISSN:1003-9384
  • 国内统一刊号:ISSN:12-1179/TQ
  • 邮发代号:18-125
  • 获奖情况:
  • 国内外数据库收录:
  • 美国化学文摘(网络版),波兰哥白尼索引,荷兰文摘与引文数据库,美国剑桥科学文摘,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:9483