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ZSM-5分子筛的粒径可控合成及其在甲醇转化中的催化作用
  • ISSN号:0253-2409
  • 期刊名称:燃料化学学报
  • 时间:2012
  • 页码:576-582
  • 分类:O643.3[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,山西太原030001, [2]中国科学院研究生院,北京100049, [3]神华宁夏煤业集团煤炭化学工业公司,宁夏银川750411
  • 相关基金:国家重点基础研究发展规划(973计划 2010CB234603 2011CB201403); 国家自然科学基金(10979068 21003148)
  • 相关项目:乙烯与甲醇甲基化反应制丙烯的实验和理论研究
中文摘要:

以四丙基氢氧化胺为模板剂、聚乙二醇为添加剂,水热合成了粒径在0.1~14μm且分布均一的ZSM-5分子筛,并采用XRD、SEM、BET、Py-IR、NH3-TPD和ICP等技术对其进行了表征,考察了不同粒径分子筛在甲醇转化制碳氢化合物反应中的催化作用。结果表明,通过调变PEG添加量、硅源种类和水含量以及控制陈化和晶化条件,可以在较大范围内调变分子筛晶粒尺寸。随着粒径的减小,ZSM-5晶粒的聚集程度、比表面积和Si/Al比提高,而结晶度、Brnsted酸浓度和总酸量有所下降。在甲醇催化转化制碳氢化合物的反应中,粒径为0.1μm的分子筛催化稳定性最好;随着粒径的增大,其稳定性逐渐下降,粒径为14μm的分子筛催化剂寿命明显降低。同时,粒径对甲醇转化产物分布也有较大影响;小粒径分子筛有利于生成轻质烃类(C1~C4),而大粒径分子筛对C5以上烷烃和芳烃的选择性较高。

英文摘要:

ZSM-5 molecular sieves with a uniform particle size from 0.1 to 14μm were hydrothermally synthesized by using tetrapropylammonium hydroxide(TPAOH) as the template and polyethylene glycol(PEG) as a co-template.The ZSM-5 samples were characterized by XRD,SEM,BET,Py-IR,NH3-TPD and ICP and their catalytic performance in the conversion of methanol to hydrocarbons were investigated.The results indicated that the crystal size of ZSM-5 molecular sieves can be regulated by adjusting the quantity of PEG,silica source and water content in the precursor gel as well as controlling the aging and crystallizing conditions.The ZSM-5 molecular sieves with smaller crystal sizes exhibit higher conglomeration degree,Si/Al ratio and surface area than those with large crystal sizes,but lower crystallinity,Brnsted acid density and total acid quantity.When used as the catalysts in methanol conversion to hydrocarbons,the crystal size of ZSM-5 molecular sieves has a significant effect on their catalytic stability and the products distribution.The catalyst with smaller crystal size shows much higher stability and selectivity to the light alkanes of C1~C4;an increase in the crystal size can enhance the formation of C5+ and aromatic products but lead to a significant decline in its stability.

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期刊信息
  • 《燃料化学学报》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学院
  • 主办单位:中国化学会 中国科学院山西煤炭化学研究所
  • 主编:王建国
  • 地址:太原市桃园南路27号中国科学院山西煤炭化学研究所
  • 邮编:030001
  • 邮箱:rlhx@sxicc.ac.cn
  • 电话:0351-2025214
  • 国际标准刊号:ISSN:0253-2409
  • 国内统一刊号:ISSN:14-1140/TQ
  • 邮发代号:22-50
  • 获奖情况:
  • 获国家优秀期刊三等奖,中科院优秀期刊二等奖,华北优秀期刊奖和山西省一级期刊,《中国学术期刊(光盘版)检索与评价资料规范》优秀奖,2001年获新闻出版总署授予的“中国期刊方阵“双效...,连续十五年获山东省一级期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),波兰哥白尼索引,荷兰文摘与引文数据库,美国工程索引,美国剑桥科学文摘,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:14785