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含镓ZSM-5分子筛的制备及其在甲醇芳构化反应中的催化性能
  • ISSN号:0253-2409
  • 期刊名称:燃料化学学报
  • 时间:0
  • 页码:1230-1239
  • 分类:O643.3[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,山西太原030001, [2]中国科学院研究生院,北京100049
  • 相关基金:国家重点基础研究发展规划(973计划 2010CB234603 2011CB201403); 国家自然科学基金(10979068 21003148 21103216)
  • 相关项目:甲醇定向转化催化剂活性中心迁移规律的原位XAFS表征
中文摘要:

用三种不同方法(水热合成法、浸渍法、离子交换法)制备了含Ga的ZSM-5分子筛,采用XRD、SEM、FT-IR、NH3-TPD、ICP、XPS和氮吸附等多种技术对其进行了表征,并考察了硅源、Ga含量和Ga的存在状态等对该分子筛结构、酸性及其在甲醇芳构化反应中催化性能的影响。结果表明,硅源种类(硅溶胶、白炭黑、正硅酸乙酯)显著影响分子筛的形貌、晶粒粒径大小及杂原子Ga的存在状态,进而决定其在甲醇制芳烃反应中的芳构化催化活性和稳定性。分子筛中Ga物种主要有骨架Ga、骨架外表面游离态(与分子筛无相互作用)的Ga2O3以及与分子筛有相互作用的非骨架Ga三种不同的存在状态。骨架Ga物种以四配位形式存在,提供酸性位点;非骨架Ga作为芳构化活性中心,主要起脱氢芳构化作用。适量的非骨架Ga中心与酸中心协调匹配能有效促进芳烃产物的生成。

英文摘要:

Gallium species were introduced into ZSM-5 molecular sieves through three different measures,i.e.hydrothermal synthesis,impregnation,and ion exchange.The gallium-containing ZSM-5 molecular sieves were characterized by XRD,SEM,FT-IR,NH3-TPD,ICP,XPS and N2 sorption.The effects of silica source and the content and state of gallium species on their structure,acid property,and catalytic performance in the aromatization of methanol were investigated.The results indicated that the silica source(silica white,tetraethyl orthosilicate,and silica sol) exhibits significant effects on the crystal size and the state of gallium species,and thus influences the catalytic activity and stability of the gallium-containing ZSM-5 molecular sieves in methanol aromatization considerably.There are three kinds of gallium species,i.e.framework Ga,Ga2O3 species on the crystal surface,and non-framework Ga species with strong interaction with the framework oxygen.The framework gallium species in the tetrahedral structure offers the acidic sites of the molecular sieves,while the non-framework gallium acts as the active sites for methanol aromatization.The proper amounts of non-framework gallium species matched with the acid sites can promote the formation of aromatics.

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期刊信息
  • 《燃料化学学报》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学院
  • 主办单位:中国化学会 中国科学院山西煤炭化学研究所
  • 主编:王建国
  • 地址:太原市桃园南路27号中国科学院山西煤炭化学研究所
  • 邮编:030001
  • 邮箱:rlhx@sxicc.ac.cn
  • 电话:0351-2025214
  • 国际标准刊号:ISSN:0253-2409
  • 国内统一刊号:ISSN:14-1140/TQ
  • 邮发代号:22-50
  • 获奖情况:
  • 获国家优秀期刊三等奖,中科院优秀期刊二等奖,华北优秀期刊奖和山西省一级期刊,《中国学术期刊(光盘版)检索与评价资料规范》优秀奖,2001年获新闻出版总署授予的“中国期刊方阵“双效...,连续十五年获山东省一级期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),波兰哥白尼索引,荷兰文摘与引文数据库,美国工程索引,美国剑桥科学文摘,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:14785