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氮气热处理对硫代硫酸铵预硫化的Mo/Al2O3催化剂的影响
  • ISSN号:0253-9837
  • 期刊名称:《催化学报》
  • 时间:0
  • 分类:O643[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,山西太原030001, [2]太原理工大学化学与化工学院,山西太原030024
  • 相关基金:基金来源:国家自然科学基金(20676140);国家重点基础研究发展规划(973计划,2006CB202504).
中文摘要:

考察了氮气预处理温度对硫代硫酸铵预硫化的Mo/Al2O3催化剂噻吩加氢脱硫(HDS)活性的影响.采用X射线衍射、高分辨电镜、光电子能谱、热重质谱和硫分析等方法对催化剂进行了表征.结果表明,预硫化催化剂经80℃低温处理并于200℃氢气原位活化后噻吩转化率达到最高.对于氮气低温预处理或常温干燥的预硫化催化剂,载体氧化铝被硫酸根修饰,减少了Mo与载体的相互作用,使得催化剂活化后硫化程度高,MoS2活性相呈多层的Ⅱ型结构,因而HDS活性高.高于200℃的氮气热处理造成硫代硫酸铵的分解,并有少量的多层MoS2活性相生成,但高温热处理造成硫的流失使得活性金属活化后硫化程度偏低,而且MoS2活性相呈现单层的I型结构,因而HDS活性较低.

英文摘要:

A series of Mo/Al2O3 catalysts were presulfidized with (NH4)2S203 aqueous solution, dried at ambient temperature, and thermally treated in N2 flow. The catalysts were characterized by X-ray diffraction, high-resolution transmission electron microscopy, X-ray photoelectron spectroscopy, thermogravimetry-mass spectrometry, and sulfur analysis. Thermal pretreatment in N2 had a significant effect on the catalytic performance of the (NH4 )2S2O3-presulfidized Mo/Al2O3 for the hydrodesulfurization (HDS) of thio- phene. The sample pretreated at 80℃ in N2 flow and activated at 200℃ in H2 gave the highest thiophene conversion. This is due to that the modification of the Al2O3 support by sulfate ions weakened the interaction of Mo species with the support, which increased its sulfidization to form a highly active multilayer Type Ⅱ MoS2 structure. In contrast, N2 thermal treatment above 200℃ led to the decomposition of (NH4)2S2O3 and decreased the sulfiding degree, which resulted in the formation of a less active single layer Type I MoS2 structure with a low activity for thiophene HDS.

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期刊信息
  • 《催化学报》
  • 北大核心期刊(2011版)
  • 主管单位:中国科学院
  • 主办单位:中国化学会 中国科学院大连化学物理研究所
  • 主编:李灿 张涛
  • 地址:大连市沙河口区中山路457号
  • 邮编:116023
  • 邮箱:chxb@dicp.ac.cn
  • 电话:0411-84379240
  • 国际标准刊号:ISSN:0253-9837
  • 国内统一刊号:ISSN:21-1195/O6
  • 邮发代号:8-93
  • 获奖情况:
  • 第三届国家期刊奖提名奖,中国科协精品科技期刊示范项目
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国工程索引,美国剑桥科学文摘,美国科学引文索引(扩展库),日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:19199