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Pd/NH2C3H6-MCM-41催化水介质中的碘苯Ullmann反应
  • ISSN号:0253-9837
  • 期刊名称:《催化学报》
  • 时间:0
  • 分类:O643[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]上海师范大学化学系,上海200234
  • 相关基金:国家自然科学基金资助项目(20377031, 20407014), 上海市重点学科资助项目(T0402).
中文摘要:

采用室温共缩聚法合成了胺基改性MCM-41杂化材料(NH2C3H6-MCM-41), 并以此材料为载体制备了负载型Pd催化剂 (Pd/NH2C3H6-MCM-41). 采用X射线衍射、核磁共振、红外光谱、透射电镜、X射线光电子能谱和N2吸附等方法对催化剂进行了表征. 结果表明,催化剂仍保持有MCM-41的孔结构,但其有序度随着 NH2C3H6 - 基团和Pd含量的增加而降低. 催化剂在以水为溶剂的碘苯偶联反应(Ullmann反应)中显示出优良的催化性能,联苯收率可达63%, 有望为清洁有机合成提供高效非均相催化剂. 胺基修饰的促进作用可归因于催化剂Pd分散度的提高和表面化学性质的改变.

英文摘要:

NH2C3H6 modified MCM-41 was synthesized by co-condensation of tetraethylorthosilicate (TEOS) and organosilane aminopropyltrimethoxysilane (APTES) at room temperature, and it was then used as the support to prepare the Pd/NH2C3H6-MCM-41 catalyst. The characterization by X-ray diffraction, NMR, FT-IR, transmission electron microscopy, X-ray photoelectron spectroscopy, and N2 adsorption revealed that both NH2C3H6 MCM 41 and Pd/NH2C3H6 MCM 41 remained mesoporous structure similar to that of MCM-41, but their degree of structrural order decreased with the increase in the amounts of the NH2C3H6- group and Pd. During the Ullmann reaction of Phi performed in an aqueous medium, Pd/NH2C3H6-MCM-41 exhibited higher activity and higher selectivity for biphenyl than Pd/SiO2 and Pd/MCM-41. This may be due to the high and homogeneous dispersion of Pd particles, electron enrichment of metallic Pd, well-ordered mesoporous structure, suitable base strength, and hydrophobicity. The yield of biphenyl could reach 63 % , showing good potential of the catalyst in industrial application.

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期刊信息
  • 《催化学报》
  • 北大核心期刊(2011版)
  • 主管单位:中国科学院
  • 主办单位:中国化学会 中国科学院大连化学物理研究所
  • 主编:李灿 张涛
  • 地址:大连市沙河口区中山路457号
  • 邮编:116023
  • 邮箱:chxb@dicp.ac.cn
  • 电话:0411-84379240
  • 国际标准刊号:ISSN:0253-9837
  • 国内统一刊号:ISSN:21-1195/O6
  • 邮发代号:8-93
  • 获奖情况:
  • 第三届国家期刊奖提名奖,中国科协精品科技期刊示范项目
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国工程索引,美国剑桥科学文摘,美国科学引文索引(扩展库),日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:19199