中文摘要：

钍是重要的核能原料。本项目针对"先进核裂变能的燃料增殖与嬗变"重大研究计划提出的核心科学问题"先进核裂变能体系中的核燃料及其核过程"中的"新型核燃料的制备、表征与机理"，着眼于"核燃料的高效提取和纯化的新方法"研究方向，开展核纯钍制备技术研究，将有力地促进先进钍堆的研究，促进该重大研究计划核心科学问题的解决和总体目标的实现，并为钍的核能利用提供源头的原料生产技术保障。将深入研究自主开发的特效萃钍试剂N501体系中钍、稀土、铁、磷等组份的萃取热力学和动力学机理，并以伯胺分离工艺得到的95%~99%钍化合物为原料，利用该特效萃取体系，将钍纯度提高到99.99%以上；进一步研究大量钍存在时微量或痕量杂质的分配规律，提出降低中子吸收截面大的元素如铁、锰、钐、铕、钆、镝、硅、磷含量至ppm甚至ppb级的技术路线；进行多种分离技术的优化耦合研究，提出分离纯化核纯钍的集成技术方案，并制备出核纯钍样品。

结论摘要：

本项目针对核纯钍的分离纯化进行了新型萃取剂N501萃取钍和稀土的热力学和动力学研究，并开发出基于该萃取剂的具有自主知识产权的核纯钍萃取分离工艺。N501为一种中性磷萃取剂。热力学研究表明，N501表现出较强的萃钍能力，而相同条件下三价稀土基本不被萃取，因而N501具有很好的钍和稀土分离能力。同时，N501萃取钍的能力要高于常用的TBP萃取剂，但又比其它中性萃取剂如Cyanex 923和Cyanex 925弱，且萃取率随着水相酸度的变化辐度较大，表现出对钍离子优良的萃取和反萃取性能。其萃取钍的反应过程为一放热和熵减小的过程。萃取剂再生后，萃取性能稳定。动力学研究得出了N501萃取钍的动力学方程，并推导出萃取过程为慢反应发生在体相的混合控制模式，萃取过程的活化能为27.46 kJ/mol。采用小型离心萃取设备进行了动态萃取实验，结果表明萃取体系在数小时内即可达到平衡，钍纯度由99.3%提高到99.999%以上，成品率大于80%，部分样品已达到核纯钍的要求。采用原位合成的方法制备了含N501的萃淋树脂，该树脂可用于核纯钍的制备，钍样品纯度也达到99.999%以上。也采用离子交换法进行了核纯钍的制备研究。此外，还研究了新型杯芳烃膦酸衍生物、硫杂杯芳烃衍生物对钍和稀土的萃取分离，发现它们都对钍具有较好的选择性萃取能力，有望用于钍的高纯化。