本项目旨在利用羧基官能化的介孔材料实现TiO2高分散负载,通过金属-非金属共改性和氨基官能化的方法,制备氨基官能化的负载型金属-非金属共改性TiO2催化剂,并对其可见光催化还原CO2性能进行研究;探索羧基官能化介孔材料在提高TiO2分散性方面的作用机制;考察金属改性及改性量对TiO2催化剂量子效率的影规律响;研究非金属改性及改性量与催化剂可见光吸收、CO2吸附能力和量子效率之间的内在关系;探究氨基官能化对催化剂CO2吸附能力的影响;通过理论模拟计算和可见光催化还原CO2试验结果相结合,阐明影响可见光催化还原CO2的主要因素,揭示催化剂组成和结构与光催化性能的构效关系,为TiO2基可见光催化还原CO2催化剂的制备提供理论依据和思路,加快TiO2可见光催化剂的应用步伐。
titanium dioxide(TiO2);loading;modification;photocatalytic reduction CO2;
CO2问题已经引起了全世界的关注,在CO2的减排中,就其转化和利用方面而言,光催化技术无疑是一条清洁环保的转化路线。TiO2作为最具开发前景的光催化剂拥有众多优点,然而单一的TiO2由于比表面小和量子复合率高导致其光催化活性并不高。因此,本项目旨在制备高活性TiO2催化剂用于光催化还原CO2制甲醇。以文献调研为立题依据,以项目申请书为方案指导,在高活性TiO2的制备中取得了一定的成绩。具体完成情况如下 以羧基化的介孔SBA-15为载体材料,通过表面高分散的羧基和钛源的锚定作用使得TiO2在SBA-15表面高度分散,增加了TiO2光催化表面活性位点;在确定最佳TiO2负载量的情况下,在制备负载型TiO2/SBA-15的过程中引入金属Ag,得到了Ag-TiO2/SBA-15催化剂,在没有改变TiO2晶型(锐钛矿)的情况下降低了TiO2光电子和空穴的复合,提高了量子效率;在确定最佳TiO2负载量的情况下,复合CuO得到CuO-TiO2/SBA-15催化剂,由于半导体CuO和TiO2的能带匹配作用使得复合催化剂光吸收发生红移,有效利用了可见光源。通过对TiO2进行不同方法的修饰,TiO2光催化还原CO2性能一定程度有所提高。在项目的完成中,对计划方案稍作了调整,新增了半导体复合TiO2的制备,基本完成了项目计划。 目前,对于SBA-15的官能化和负载型TiO2/SBA-15催化剂用于光催化还原CO2的研究很少。因此,本项目的研究具有新颖性和引领性,并有4篇项目成果已经发表在国内外核心期刊上,此外,还有一篇在投。