中文摘要：

二次有机气溶胶（SOA）是大气气溶胶的重要组成部分，涉及到气候变化和环境健康效应等诸多问题。目前对SOA的来源、分布和形成机理正在深入研究。乙二醛是挥发性有机物（VOCs）光化学氧化的指示物，对SOA的形成具有重要贡献，但其形成途径和影响因素有待更多的外场观测和烟雾箱模拟研究。我国的几个特大城市均属于光化学反应的热点区，热带雨林和海洋上空也是全球大气乙二醛的柱密度高值区，可作为研究乙二醛形成SOA的天然实验室。本项目拟选择典型城市、森林和海洋大气作为研究对象，结合外场观测和烟雾箱模拟，研究不同VOCs排放类型区域乙二醛生成SOA的潜力在建立和优化大气乙二醛检测方法的基础上，对代表性研究区大气中的乙二醛及有关参数进行观测，结合烟雾箱模拟，研究乙二醛形成SOA的主要途径及其影响因素，为了解这些地区与乙二醛有关的SOA生成总量估算提供科学依据，并为进一步改善现有空气质量模式性能提供关键参数。

结论摘要：

二次颗粒物浓度的爆发性增长是我国大气灰霾的主要原因。二次有机气溶胶（SOA）及其前体物（挥发性有机物，VOCs）倍受关注.乙二醛是挥发性有机物（VOCs）光化学氧化的指示物，对SOA的形成具有重要贡献。本研究采用多种衍生化试剂、利用环形溶蚀器滤膜系统、滤膜系统和PM2.5采样器等建立了多种采集和分析大气气相和颗粒相二羰基化合物(乙二醛和甲基乙二醛)的方法，并利用这些方法研究了大气中二羰基化合物的日变化、季节变化和气粒分配。对自行研制的羰基化合物的在线检测装置做了较大的改进，包括热脱附炉、冷阱和气路系统等，建立了羰基化合物热脱附GC/MS分析方法，利用该装置成功检测了大气中13种羰基化合物。设计和制作了羰基化合物自动采样器并成功应用于野外样品采集。通过对大气中二羰基化合物的观测和分析，乙二醛和甲基乙二醛可以在气相和颗粒相中进行分配，其气粒分配系数与温度呈负相关，与湿度呈正相关。 大气中乙二醛具有明显的日变化和季节变化，气相中夏季>冬季>秋季>春季；而颗粒相羰基化合物季节变化表现为冬季>春季>秋季>夏季。冬季雾霾爆发季，颗粒相二羰基化合物浓度与PM2.5浓度呈正相关。通过对气相和颗粒相中乙二醛的气粒分配比的日变化和文献对比得知，乙二醛和甲基乙二醛可以通过气粒分配分配到颗粒相中，形成SOA（这一过程又叫可逆过程）。乙二醛虽然具有较强的挥发性，但可以被云、雾滴或气溶胶吸收，与其他溶解的物质和/或水进行的相应的化学反应，生成的低挥发性物质留在颗粒相中，从而形成SOA（这一过程又叫不可逆过程）。