中文摘要：

量子点敏化太阳能电池(quantum dot sensitized solar cell,简称QDSSC)，正因为其优异的性能和发展潜力迅速吸引了广泛的重视。然而目前电池的效率距离大规模应用的要求仍有一定差距。提高量子点敏化太阳能电池中载流子的传输效率有两种方法1.使热载流子向TiO2的转移速率高于冷却弛豫的速率；2.热载流子通过库伦相互作用导致多激子产生。但这两方面的机理仍不清楚。本项目将针对这两个方面从理论上进行研究，结合密度泛函理论、分子动力学、线宽理论以及量子-经典非绝热动力学理论，阐明多激子产生的机理。在原子层面模拟QDSSC界面间的电荷转移过程，考虑绝热、非绝热机理对电子转移过程的贡献，去相干作用对电子转移的影响；明确各动力学过程之间与微观几何结构、电子结构之间的关系。本项目着力于理解异质结界面超快电子转移过程的本质，对QDSSC性能的改善与效率的提高将起到非常重要的意义。

结论摘要：

量子点/染料敏化太阳能电池，因为其优异的性能和发展潜力迅速吸引了广泛的重视。然而目前的电池效率距离大规模应用的要求仍有一定差距。为了提高电池效率，除了提高热载流子向二氧化钛的转移速率，一方面还需降低冷却弛豫的效率；此外，载流子在纳米晶界面之间的结构无序性产生的电子散射会造成热电子的能量损失。因此寻找合适的敏化材料提高电子转移效率，并提高载流子在二氧化钛表面传输的效率将有利于提高太阳能电池的效率。经过三年的研究，该项目负责人与研究团队采用了非绝热动力学结合含时密度泛函理论，（1）揭示了氧空位的产生的电子局域态会大大加快无辐射跃迁引起的能量损失，从而降低二氧化钛纳米管的电子输运性质。结果表明如果能减少TiO2纳米管中缺陷的数目，其电子输运性质有望得到明显的加强。我们的结论具有一定的普适性，缺陷对于电子输运的影响同样适用于碳纳米管，石墨烯等体系。（2）研究了Au25(SH)18-pyrene界面电荷转移机理，揭示了快速的电子转移主要来源于原子运动引起的非绝热耦合。理论模拟很好的印证了实验结果，并在原子层面描述了电荷转移的动态过程，为Au25团簇在光催化及光伏领域中的应用奠定了理论基础。此外，我们还研究了TiO2纳米管作为电极材料在锂离子电池中的应用，发现氧空位的存在有利于降低Li离子的扩散势垒，提高其输运性质。