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新型聚合物/蛋白质核壳纳米粒子的制备及在电化学生物传感器中的应用研究
  • 项目名称:新型聚合物/蛋白质核壳纳米粒子的制备及在电化学生物传感器中的应用研究
  • 项目类别:青年科学基金项目
  • 批准号:21004040
  • 申请代码:B040302
  • 项目来源:国家自然科学基金
  • 研究期限:2011-01-01-2013-12-31
  • 项目负责人:何传新
  • 负责人职称:副教授
  • 依托单位:深圳大学
  • 批准年度:2010
中文摘要:

基于生物识别的高度专一性与电化学信号检测放大作用相结合的电化学生物传感器,具有灵敏度高、选择性好、易于微型化等优点,在临床诊断、食品工业和环境监测等方面有广阔的应用前景。如何将生物活性分子(如酶、抗体、抗原和DNA等)高效、稳定的固定到载体表面,是构建生物传感器的一个关键步骤。本项目采用一步法合成具有核壳结构的纳米粒子作为固定生物活性分子的载体,通过引入蛋白作为粒子的壳层来提高载体的生物相容性;利用生物活性分子的荷电性质,通过静电吸附作用实现纳米粒子对生物活性分子的温和固定,提高固定后生物活性分子的活性保留。粒子壳层的蛋白还为固定后的生物活性分子提供了良好的生物微环境,有利于其结构的稳定和活性的保持,从而提高传感器的稳定性和使用寿命。此外,以导电聚合物作为粒子的核层或在粒子的壳层修饰金纳米粒子,可以改善粒子的电子传输性质,提高传感器的响应速度和灵敏度,从而制备出性能优异的电化学生物传感器。

结论摘要:

利用铜离子引发体系,我们制备出核层为聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)壳层为牛血清白蛋白(BSA)的PMMA–BSA核壳纳米粒子,并探索了聚合反应的原理。结果表明铜离子介入的MMA在BSA上的接枝聚合属于自由基聚合反应,并表现出乳液聚合的特征。通过控制聚合反应的条件,我们可以制备出粒径分布较窄,半径范围在60–110 nm的PMMA–BSA核壳纳米粒子。利用PMMA–BSA纳米粒子固定GOx,制备了电流型葡萄糖传感器。通过循环伏安法和恒电位安培法,表征了传感器的测试性能。在氧气存在下,传感器对葡萄糖具有良好的催化作用,循环伏安实验表明传感器具有典型的扩散控制的电化学特征。在0.4 V的工作电位下,传感器对葡萄糖的线性响应范围为0.2–9.1 mM,灵敏度高达44.1 μA mM-1 cm-2,响应时间仅为6 s,并且传感器在0.25 V的低电位下,对葡萄糖仍具有较高的电流响应密度(25.8 μA mM-1 cm-2),表明传感器可以通过低电位工作降低干扰物的影响。在相同条件下制备的传感器,对1 mM葡萄糖的响应电流的相对标准偏差仅为4.9%;另外,传感器在含有1mM葡萄糖的磷酸盐缓冲溶液(0.05 M, pH 7.4)中,以50 mV/s的扫描速度在0–0.6 V的范围内扫描50圈,氧化电流未见明显减小,表明传感器具有良好的重现性和稳定性。我们还考察了传感器的储存稳定性,结果表明传感器在室温下储存23天响应电流仅下降4%,储存30天后,仍具有82%的响应电流。为了进一步提高传感器的灵敏度,我们采用原位还原修饰制备了Au-PEI-Fe3O4复合纳米粒子。利用静电作用,Au-PEI-Fe3O4负载GOx构建了高灵敏的葡萄糖传感器。在0.4 V的工作电位下,传感器对葡萄糖的灵敏度高达137.44 μA mM-1cm-2, 响应时间仅为0.8s. 此外,通过使用丙烯腈调聚物(ANT)、三氯化铁和商品导电炭黑,经过预氧化和碳化两步简单反应,我们制备了一种高性能的非贵金属氧气还原(ORR)催化剂。Fe/ANT/C的ORR活性与商品Pt/C催化剂在碱性条件下具有可比性,同时其稳定性也非常好。我们还参与了环境友好型海洋防污涂层的研发,制备了自生成表面微结构的水凝胶防污涂层。实海防污测试表明含有有效的微结构的水凝胶防污涂层可以有效的防止海洋污损生物的附着。


成果综合统计
成果类型
数量
  • 期刊论文
  • 会议论文
  • 专利
  • 获奖
  • 著作
  • 11
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