湿地沉积物间隙水中无机、有机以及生物胶体普遍存在且迁移活性强,这些土壤胶体对重金属和碳的地球生物化学循环有着至关重要的调节作用。以往研究较多关注沉积物中固相组分对重金属形态分布和交换活性的影响,缺乏对胶体态组分以及可溶性有机碳耦合重金属形态转化和迁移动态的认识和探索。本项目拟通过光化学交联与分子印迹技术,制备一系列具有抗压迫性和重金属识别能力的高分子水凝胶,发展用于沉积物中重金属形态与动态分析的原位采样技术;通过厌氧-好氧微宇宙模拟体系、原位土柱模拟体系以及原位监测实验,探讨特定环境条件下水源地沉积物中铁(氢)氧化物胶体、胶体有机碳以及可溶性有机碳与重金属交互作用和共迁移的耦合作用机制,旨在深入认识我国城市水源地及其周边湿地环境中污染重金属的迁移转化规律,为进一步探索湿地中重金属与碳的协同循环过程提供思路。
heavy metals;sediment;humic substance;imprinted hydrogel;in situ sampling
湿地沉积物中铁矿物、腐殖质与重金属形态转化的耦合作用机制对于深入认识重金属在地表环境中的归宿及其污染控制过程具有重要的科学意义。铁矿物富集的沉积物中重金属形态转化过程在土-水界面很活跃,且与厌氧/好氧转化相关的生物过程密切相关,深刻影响沉积物中地表元素与外源重金属形态及其生物有效性。目前有关沉积物中腐殖质、铁矿物及其复合胶体组分对铁生物还原与重金属形态分布的协同作用机制尚未完全清楚。本项目针对沉积物中铁矿物-腐殖质-重金属的协同转化过程,研发基于传统被动采样原理并结合新型金属离子印迹凝胶的原位采样技术,在可控实验条件下考察并探讨湿地环境中铁矿物、腐殖质等胶体组分对重金属形态转化与扩散过程的影响及其耦合作用机制。主要研究成果包括,首次研发出基于聚N-异丙基丙烯酰胺的核壳型金属离子印迹纳米凝胶,通过筛选对目标金属离子具有高选择性与分离性能的纳米凝胶,构建出具有互穿网络结构的金属结合胶层并用于多元金属离子体系中目标金属离子的富集/分离;调查不同原位采样技术用于场地环境干扰下重金属的动态监测过程中的影响因素,阐明湿地环境中腐殖质等因子对重金属形态分布与扩散运移过程的的影响。同时,构建微宇宙精瓶体系并创新性结合团聚体建立复合体系,明确沉积物中腐殖酸、低分子量有机酸、电子穿梭载体对不同铁矿物生物还原效率、以及重金属形态与分布的影响;探究湿地水饱和状态下了铁富集沉积物中腐殖质浓度、矿物形态、及重金属化学形态等因素与生物还原过程的调控机理,揭示了湿地环境中腐殖质、铁矿物等胶体组分对生物还原过程与重金属吸附/解吸动态可能存在的协同作用机制。这些研究成果深化了对不同生境条件下铁矿物、腐殖质等胶体组分与重金属形态转化/运移的生化耦合过程的认识,同时也为水源地周边湿地环境中重金属污染监测和风险评价提供理论依据和技术支撑。