中文摘要：

超级电容器是一种新型的储能器件。其性能主要取决于电极材料和电解液。本项目致力于探索季胺盐阳离子插嵌石墨电极材料在超级电容器中的应用。首先合成、制备以及纯化具有各种分子结构的季胺盐基电解质，然后选择适宜的有机溶剂溶解电解质盐配制成电解液，进而研究各种季铵盐阳离子在不同有机电解液环境中插嵌石墨电极的电化学行为，以及季胺盐阳离子在电极材料中的传输规律，并探索季胺盐分子结构、溶剂和石墨材料晶体结构对该电化学过程的影响。同时，通过开发可以原位实时地监控电极材料贮藏离子过程的电化学分析方法，对电极材料的储能机理进行深入的探讨。本研究将加深对季胺盐阳离子在有机电解液中电化学插嵌石墨的认识，促进新型储能材料的研发，进一步拓宽超级电容器的应用领域。

结论摘要：

目前世界上的电化学储能体系中，负极材料大都涉及单原子离子（比如氢或者某些金属）的可逆存储。本项目致力于探索多原子所构成的季铵盐阳离子插嵌石墨（或炭）电极材料在超级电容器中的应用。主要包括三方面内容一、制备高纯的季铵盐电解质并调配电解液，探究溶液相中相关离子的导电规律。季铵盐的分子设计主要考虑分子尺寸和几何形状，越小越紧凑的单荷季铵盐对于同等的炭电极存储空间来说存储的数量越大，但是在溶解到有机溶剂中时要求兼具较高的溶解度和离子电导率，可以通过添加具有高介电常数的有机溶剂如乙烯碳酸酯来满足该要求。为了提高每个阳离子上的电荷密度，制备并试用了双荷季铵盐。尽管能增加活性炭负极的存储容量，但其严重的溶剂化降低了电解液中的离子电导率，并使活性炭负极循环特性显著恶化。二、建立多种原位/非原位电化学方法，多方位、多角度地观测多原子离子电化学插嵌过程中石墨电极材料结构或者电极/电解液界面构造的变化，突破单一原位电化学方法的局限，加深对储能机制的综合性理解。将电化学石英晶体微天平法、原位X-射线衍射法、原位拉曼光谱紧密地结合，根据石墨电极在重量、晶体结构以及表面构造等方面的变化趋势，揭示了溶剂的影响，澄清了几种溶剂化离子电化学插嵌石墨的行为方式。三、调控炭电极微观结构，改善对季铵盐阳离子的存储性能，优化电解液及电极材料的匹配性组装具有高能量密度的非金属超级电容器。利用工业中间相炭微球作为原料，通过便捷的处理方法制备了具有石墨微晶构造的炭负极材料。一系列的电化学及物理表征显示历经初次季铵盐阳离子的插入/脱出后，该炭负极材料内部炭层有序排列，构建了可以有效存储和传输阳离子的纳米离子通道，从而保障了其后续电化学储能过程中的的优良品质。该通道的结构与性能和季铵盐的尺寸、几何形状息息相关，分子结构紧凑的螺环季铵盐表现最佳。炭微球负极和石墨正极配伍，在季铵盐有机电解液中可以组装成4V级非金属超级电容器，其能量密度高达60Wh/kg，安全可靠，有望实用化。