可见光响应型半导体基介孔纳米晶复合微球光催化材料的可控制备及其光催化性能研究-东篱科研大数据发现系统（DRDS）

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可见光响应型半导体基介孔纳米晶复合微球光催化材料的可控制备及其光催化性能研究

项目名称：可见光响应型半导体基介孔纳米晶复合微球光催化材料的可控制备及其光催化性能研究
项目类别：面上项目
批准号：51172245
申请代码：E0207
项目来源：国家自然科学基金
研究期限：2012-01-01-2015-12-31

项目负责人：张铁锐
负责人职称：研究员
依托单位：中国科学院理化技术研究所
批准年度：2011

中文摘要：

发展新型高效半导体基纳米复合可见光催化剂具有重要的科学意义和广阔的应用前景。通常，传统方法制备的半导体基纳米复合可见光催化剂存在比表面小和催化活性位点少等问题，严重影响了其光催化效能的提升。本项目拟通过简单、普适的微乳液法将油相法制备的小尺寸的半导体纳米晶（CeO2、Bi2O3等）和具有局域表面等离子体共振效应的金属纳米晶（Ag、Au等）组装成金属/半导体和半导体/半导体纳米晶复合微球，再经二氧化硅壳层保护、热处理和壳层去除程序，最终获得新型高效半导体基介孔纳米晶复合微球可见光催化剂，并研究其可见光光催化降解有机污染物的性能。这种催化剂具有大的比表面、更多的催化活性位点，而且其中纳米晶组分的尺寸、形状、晶型、暴露晶面和含量等参数都可以很容易地在复合前预先进行精确调控，为光催化性能的优化提供了可靠保障。研究光催化剂的构效关系，探索反应机理，为开发新型高效可见光催化剂提供通用设计准则。

中文主题词：可见光光催化；半导体；纳米晶；介孔结构；纳米复合

英文摘要：

Visible-light photocatalysis；Semiconductor；Nanocrystal；Mesoporous structure；Nanocomposite

英文主题词： Visible-light photocatalysis；Semiconductor；Nanocrystal；Mesoporous structure；Nanocomposite

结论摘要：

发展新型高效稳定的半导体基纳米复合可见光催化剂是提高太阳能利用率，最终实现太阳能光催化技术产业化应用的关键。本项目采用水热法、溶剂热法、低温多元醇还原法等成功制备了一系列新型高效半导体基可见光催化剂，如含高指数晶面的Cu2O五十面体微晶、介孔Au/Ta2O5纳米复合半导体、纳米晶颗粒组装而成的介孔CdSe空心囊泡、富含缺陷位的超薄水滑石纳米片、CdS纳米颗粒/Cd纳米片异质结、化学键合型碳量子点/TiO2复合光催化剂等，这些半导体基纳米催化剂在可见光催化降解有机污染物和光解水制氢等方面均表现出优异的催化活性和循环稳定性，为开发和设计新型高效的半导体基纳米光催化剂提供了新思路和新途径。代表性工作如下1）设计合成了含有不同高指数晶面的Cu2O五十面体微晶，系统研究了暴露晶面与催化性能之间的关系。含高指数{211}晶面，{522}晶面，{311}晶面的Cu2O五十面体微晶在可见光催化降解MO有机污染物时表现出比由低指数晶面（{111}晶面和{100}晶面）围成的Cu2O立方体和八面体微晶更好的性能；2）构建了一种基于局域表面等离子体共振效应的介孔Au/Ta2O5纳米复合半导体光催化剂，成功实现了宽禁带半导体Ta2O5的可见光响应。介孔Au/Ta2O5纳米复合光催化剂在可见光催化降解RhB有机污染物时表现出比块体Au/Ta2O5更好的性能；3）发展了一种简单、普适的光驱动无机纳米晶颗粒组装为囊泡的新策略，获得囊泡的尺寸最小可低于50 nm，其膜层由单层或多层纳米晶组成。该方法不需要复杂合成的光响应基团，只需要简单的商业巯基配体就能完成该组装过程。制备的CdSe纳米晶囊泡与单独的CdSe纳米晶颗粒相比，具有更高的光催化活性和稳定性。本工作为深入理解外力驱动无机纳米晶组装为功能纳米结构提供了新思路；4）设计合成了一种富含缺陷的超薄水滑石（LDHs）纳米片光催化材料，通过引入缺陷位，实现了不饱和配位Zn的调控，提供了一种非贵金属光催化还原CO2的新路径。更重要的是，该方法不仅局限于Zn，还适用于制备其他不饱和配位金属；5）发展了一种简单的氧化-硫化原位处理方法，成功实现了CdS纳米颗粒修饰的Cd纳米片复合型可见光光催化材料的可控制备。与单组分的CdS纳米颗粒或者复合的石墨烯/CdS纳米颗粒相比，这种新发展的CdS纳米颗粒修饰的Cd纳米片展现出更为优异的可见光催化产氢活性。

成果综合统计