中文摘要：

"超临界CO2－岩石－咸水"系统中的地球化学过程是CO2地质封存的关键性问题之一。本项目采用精密科学实验，将超临界条件、CT原位探测、ICP－TOF/MS以及SEM和XRD等技术有机结合在一起，为地球化学过程提供可视化数据，定量刻画超临界CO2与咸水和主要岩石（砂岩和泥岩）的地球化学变化过程，探索岩石物理性质改变模式，确定CO2流体迁移模式与赋存形态，精确计算CO2封存容量及评价封存体稳定性。从而实现地质封存CO2 的科学预测与评价，防止对环境的影响，达到安全封存的目的。该研究具有实验方法新颖，系统全面揭示化学过程对岩石孔隙度、渗透性、及毛细压力的变化，以及注入过程及流动过程的影响。本项目成果将能反映真实过程。有助于弥补CO2地质封存在机理方面的不足，丰富文地球化学的理论。

结论摘要：

“超临界CO2-岩石-咸水”系统中的地球化学过程是CO2地质封存的关键性问题之一。本研究严格按照原计划认真执行，依托主要沉积盆地的基础数据资料对“超临界CO2-岩石-咸水”系统的地球化学过程进行了深入的探索和研究，包括以下四个方面（1）岩盐沉淀对咸水层二氧化碳地质封存注入过程的影响研究；（2）超临界CO2-水-岩相互作用对盖层渗透率影响的研究；（3）超临界CO2对盖层中片钠铝石生成的影响研究；（4）盖层不确定性对CO2地质封存安全性的影响。主要利用TOUGH2和TOUGHREACT软件模拟研究了超临界CO2注入深部咸水含水层后，物理化学条件发生的变化，定量刻画了超临界CO2与咸水和主要岩石（砂岩和泥岩）的地球化学变化过程，探索岩石物理性质改变模式，确定了CO2流体迁移模式与赋存形态，精确计算出CO2封存容量及评价封存体稳定性。同时，超临界CO2-水-岩的地球化学作用对储盖层及可注入性的影响，二氧化碳溶解在储盖层孔隙水中引起的矿物反应，pH值的降低是热力学、动力学、流动和运移过程互相作用的结果，可发生在储盖层，也可发生于裂隙中。它们会导致孔隙度和渗透率的改变，从而影响二氧化碳的实际注入，也可能会影响二氧化碳的泄漏。分析了盖层不确定性（盖层厚度减薄/盖层不均一/盖层不连续等）对注入的CO2在储盖层中运移分布和溶解扩散的影响，并计算了不同情况下CO2的逃逸率。盖层的厚度、连续性都会影响CO2在储盖层中运移分布、溶解扩散，从而引起封存过程中逃逸率的大幅变化，严重影响封存的安全性。研究了CO2进入盖层后，CO2-水-岩相互作用对盖层渗透率的影响，并分析了其中重要的影响因素和关键性矿物，基本弄清了Ca、Mg、Fe等关键性矿物离子来源、溶解与沉淀动力学过程及其机理；绿泥石的溶解为铁白云石和菱镁矿的沉淀提供了必要的Mg2+和Fe2+离子来源，对盖层渗透率的变化起到了至关重要的作用。片钠铝石的生成有利于盖层的封闭性，其中温度，注入压力及矿物组成都对盖层中片钠铝石的生成起着主要的影响作用。各种矿物中绿泥石对片钠铝石的生成起着至关重要的作用。系统揭示了化学过程对岩石孔隙度、渗透性、及毛细压力的变化，以及注入过程及流动过程的影响，盖层中的矿物溶解会导致流动路径的形成，从而帮助二氧化碳迁移；同样，自封闭机制又会增加圈闭性。本研究成果为以后盖层封闭性评价及CO2的封存实践提供了坚实的理论基础