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有机物水溶液中DSA的耐用性与失效机制
  • 项目名称:有机物水溶液中DSA的耐用性与失效机制
  • 项目类别:面上项目
  • 批准号:20473072
  • 申请代码:B030602
  • 项目来源:国家自然科学基金
  • 研究期限:2005-01-01-2007-12-31
  • 项目负责人:胡吉明
  • 负责人职称:教授
  • 依托单位:浙江大学
  • 批准年度:2004
中文摘要:

当前,随着环境与能源问题的日益突出,含有机物的水溶液电化学已成为研究热点。先前的研究大多局限于有机物在电极表面的电催化活性与反应动力学,本项目则提出研究有机物水溶液中阳极的耐用性与失效机制。通过实验研究得到几种典型DSA(尺寸稳定性阳极)在含有机物水溶液中的寿命数据、明确阳极耐用性的影响因素;通过对整个电解过程中阳极的电化学行为与电极物相成分、组织结构、表面产物及活性层附着量等参数的定性、定量测试,并分析各参数间的相互关联,明确上述阳极在含不同有机物的水溶液中的失效机制;提出复合电极中低析氧过电位组元与高电位组元间在耐有机物失活性方面存在协同效应,并力争查明它们之间的协同机理,从而丰富多元电极的复合理论。力争通过上述问题的研究,为含有机物水溶液中稳定性阳极的开发与应用提供理论基础。

结论摘要:

虽然Ti基贵金属氧化物阳极是电化学析氧用的最佳电催化材料之一,然而此类电极在有机水溶液中却很容易失活、寿命低下。本项目基于这一学术背景,研究了Ti基IrO2电极在有机水溶液中的电化学活性、耐用性与失效机制。分别选取小分子的C1化合物(特别是甲醇)与在环境领域中遇到的生物难降解的酚类物质为模型有机物,进行研究。发现,由于有机分子的吸附作用,C1化合物的存在降低了氧化物电极的表面活性;电极在使用过程中自身腐蚀溶解加速是其在小分子有机水溶液中寿命下降的主要原因。观察到了氧化物电极失效前后内在组织、结构的变化。而在含苯酚(以对氯苯酚为例)的水溶液中,在发生苯酚氧化的电位之前,苯酚对电极表面具有一定的活化作用;电化学测试表明,伴随苯酚氧化的进行,苯酚或其部分氧化产物还会在电极表面发生聚合成膜,造成电极表面的污损,从而使电极的活性下降,是IrO2电极失效的主要原因。提出了一套利用电化学阻抗谱技术监测电极表面聚合物膜的电容来定量研究成膜过程的新方法。最后,提出通过在低析氧过电位组元(IrO2)中掺杂高析氧过电位组元(PbO2与WO3)的思路,来提高Ti/IrO2电极抵抗有机物在其表面聚合成膜的能力。


成果综合统计
成果类型
数量
  • 期刊论文
  • 会议论文
  • 专利
  • 获奖
  • 著作
  • 9
  • 0
  • 0
  • 0
  • 0
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