金属有机骨架材料作为一种新型功能性分子孔材料,目前正迅速发展并成为材料化学领域的研究热点,其具有结构可裁、易功能化、孔体积和比表面积大、金属含量高的特性,是极有发展潜力的工业低温反应的催化剂。生物体内的金属酶具有高催化效率、选择性好、反应条件温和的特点,是工业催化领域理想的模拟对象。本项目将根据特定的催化需要定向合成具有既定催化性能的金属有机骨架,这是一项创新性工作。思路是综合金属酶和金属有机骨架的优点,选择与生物体内氧化还原活性的金属酶(如铜酶、铁酶、钒酶等)具有相似结构的由低配位数氧化还原活性的金属中心构成的多金属单元,作为次级结构单元,定向设计、构造新型的氧化还原活性的金属有机骨架,并对其结构、孔性质及氧化还原催化性能进行研究,从而为新一代工业催化剂的快速发展开辟新的道路。
Metal-organic framework;Metalloenzyme;synthesis;catalysis;
金属有机骨架材料作为一种新型功能性分子孔材料,其具有结构可裁、易功能化、孔体积和比表面积大、金属含量高的特性,是极有发展潜力的工业低温反应的催化剂。生物体内的金属酶具有高催化效率、选择性好、反应条件温和的特点,是工业催化领域理想的模拟对象。本项目的研究思路是模拟生物体内的金属酶结构,定向合成催化性能优秀的金属有机骨架材料。通过选择与生物体内氧化还原活性的金属酶具有相似结构的由低配位数氧化还原活性的金属中心构成的多金属单元,作为次级结构单元,我们定向设计合成了5种优良的模拟金属酶金属有机骨架材料,找到了适宜各种低配位数活性金属中心稳定存在的合成条件,并对这5种模拟金属酶金属有机骨架材料的结构、孔性质及氧化还原催化性能进行了研究,实验证明了其具有良好催化性能及催化潜能。该研究工作将为新一代工业催化剂的快速发展开辟新的道路。